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在原子水平上理解鈉離子電池硬碳陽極中的缺陷結合機制

新材料在線 ? 來源:材料科學與工程 ? 作者:材料科學與工程 ? 2022-07-26 09:43 ? 次閱讀

鈉離子電池(NIBs)是鋰離子電池的有吸引力的替代品,在需要大規模儲能的應用中,由于鈉的高天然豐度和低成本。硬碳(HC)是NIB最有前途的負極材料;然而,當前在理解鈉結合機制方面存在知識差距,這阻礙了HC的合理設計。

來自俄勒岡州立大學和加州大學河濱分校的學者合成了來自蔗糖的致密、低孔隙率的HC材料。本文對這些材料使用X射線衍射(XRD)、拉曼、氮吸附分析、中子總散射和對分布函數(PDF)分析以及各種密度分析和恒電流充放電(GCD)進行了表征,從而可以觀察其結構,解釋其物理和電化學性質如何隨著熱解溫度的升高而演變。采用MD模擬燒結法創建在900 ℃下合成的HC結構模型,并使用RMC方法進行精加工以擬合PDF數據。然后分析這些能量合理,從而驗證模型,以確定HC表現出的Na結合位點的類型以及這些不同位點的相對濃度。

結果表明,結構位點被分配了結合電位范圍,證明了它們如何對總電化學容量做出貢獻。最后,對插入RMC模型的Na離子探針原子計算的PDF進行了主成分分析(PCA),以檢查Na-C相互作用并更好地理解和量化局部Na-ion結合環境。這項廣泛研究的綜合結果表明,最近提出的原子能級結構與HC中Na離子結合的新機制是相關的。相關文章以“Combining Experimental and Theoretical Techniques to Gain an Atomic Level Understanding of the Defect Binding Mechanism in Hard Carbon Anodes for Sodium Ion Batteries”標題發表在Advanced Energy Materials。

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圖1. HC 負極在第一個循環中的恒電流放電(頂部)和充電(底部)曲線。本文添加了線條以指示數據中與 HC-900 中看到的特征相關的區域。區域 I 為 0 至 0.2 V,區域 II 為 0.2 至 0.5 V,區域 III 為 0.5 至 1.0 V,區域 IV 為 1.0 至 2.0 V(放電數據為2.5 V)。

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圖2. a) 使用 Mathematica 進行的初始配置。單元參數為a = b = c = 100 ?。b) 初始配置的 MD 模擬燒結結果。單元參數為a = 54.9310、b = 54.92858 和c = 52.23936 ?。c) RMC細化后的MD模擬燒結模型。d)實驗觀察到的HC-900 的 PDF 數據,計算出平均粒徑為 30 ? 的 MD 模型(上)和 RMC 細化后的MD 模型,同時實施原子間勢(下)。

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圖3. HC 中的代表性結構基序的示意圖:a) 六角環,b) 7 元環,c) 邊緣位點,d) 孔(顯示約 3.8 ? 直徑),e) 5 元環,f)亞甲基位點,g)甲基位點,h) 三元環,i) sp 3 菱形鍵,和 j) sp 2 橋鍵。

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圖4. a) 協方差矩陣的前三個特征向量分別為紫色、黃色和綠色。b) 8000 Na 樣品的前三個主成分的散點圖,每個樣品根據其結合位點分類著色;集群 1-3 分別用紅色、藍色和綠色繪制。c) 每一類結合位點中所有樣品的平均 PDF,陰影區域代表高于和低于每組 PDF 分布平均值的一個標準差。

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圖5. 從 a) 表面、b) 折痕和 c) 層間結合位點中隨機選擇六個樣品位點。

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圖6. a-d)所有 8000 個采樣的Na 位點的位置疊加以顯示每種類型的結合位點在 HC 結構中的分布情況。(a)-(c) 分別顯示表面、折痕和夾層位置,而圖像 (d) 顯示疊加的所有采樣位置。

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圖7. HC-900(黃色)、HC-1100(紅色)和 HC-1300(栗色)的恒電流首次充電數據。a) 數據突出顯示區域 I。b) 三個 HC 樣品的 GCD 數據,以及 HC-900 在第一次放電時的 GCD 轉換為類似于電荷圖。

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圖8. a)每個不同類型中Na離子占據體積的體積分數為三個結合位點,表面(紅色)、折痕(藍色)和層間(綠色),取為等量的比容量并映射到GCD數據上。b) Na 離子(PDF 鄰居計數)5.0 ? 以內的鄰居總數圖,其作為到最近鄰居的距離或最短鍵長之間的函數。三個結合位點顯示為表面(紅色),折痕(藍色)和層間(綠色)。

本文提出了HC作為NIB負極的結構 - 性質關系的原子水平研究。本文對三種蔗糖衍生HC的結構、物理和電化學性質的全面表征為揭示鈉離子結合機制提供了一個模型體系。對能量上合理的、經過實驗驗證的模型進行了分析,以提取結構特征,并建立原子環境、基序、結合位點和結構域的結構層次。簡單的包絡后評估和主成分聚類都驗證了本文的模型,準確地再現了觀察到的電化學性質。揭示了導致GCD曲線傾斜區的結構特征,為設計更好的NiB負極提供了新的機會。我們對以探針原子為中心的PDF“指紋”衍生的主成分的聚類分析,為使用電化學客體作為局部結構探針來研究非晶態體系提供了一種新的分析方法。

審核編輯 :李倩

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原文標題:《AEM》:原子級理解!鈉離子電池硬碳負極缺陷的結合機制

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