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在原子水平上理解鈉離子電池硬碳陽(yáng)極中的缺陷結(jié)合機(jī)制

新材料在線(xiàn) ? 來(lái)源:材料科學(xué)與工程 ? 作者:材料科學(xué)與工程 ? 2022-07-26 09:43 ? 次閱讀

鈉離子電池(NIBs)是鋰離子電池的有吸引力的替代品,在需要大規(guī)模儲(chǔ)能的應(yīng)用中,由于鈉的高天然豐度和低成本。硬碳(HC)是NIB最有前途的負(fù)極材料;然而,當(dāng)前在理解鈉結(jié)合機(jī)制方面存在知識(shí)差距,這阻礙了HC的合理設(shè)計(jì)。

來(lái)自俄勒岡州立大學(xué)和加州大學(xué)河濱分校的學(xué)者合成了來(lái)自蔗糖的致密、低孔隙率的HC材料。本文對(duì)這些材料使用X射線(xiàn)衍射(XRD)、拉曼、氮吸附分析、中子總散射和對(duì)分布函數(shù)(PDF)分析以及各種密度分析和恒電流充放電(GCD)進(jìn)行了表征,從而可以觀(guān)察其結(jié)構(gòu),解釋其物理和電化學(xué)性質(zhì)如何隨著熱解溫度的升高而演變。采用MD模擬燒結(jié)法創(chuàng)建在900 ℃下合成的HC結(jié)構(gòu)模型,并使用RMC方法進(jìn)行精加工以擬合PDF數(shù)據(jù)。然后分析這些能量合理,從而驗(yàn)證模型,以確定HC表現(xiàn)出的Na結(jié)合位點(diǎn)的類(lèi)型以及這些不同位點(diǎn)的相對(duì)濃度。

結(jié)果表明,結(jié)構(gòu)位點(diǎn)被分配了結(jié)合電位范圍,證明了它們?nèi)绾螌?duì)總電化學(xué)容量做出貢獻(xiàn)。最后,對(duì)插入RMC模型的Na離子探針原子計(jì)算的PDF進(jìn)行了主成分分析(PCA),以檢查Na-C相互作用并更好地理解和量化局部Na-ion結(jié)合環(huán)境。這項(xiàng)廣泛研究的綜合結(jié)果表明,最近提出的原子能級(jí)結(jié)構(gòu)與HC中Na離子結(jié)合的新機(jī)制是相關(guān)的。相關(guān)文章以“Combining Experimental and Theoretical Techniques to Gain an Atomic Level Understanding of the Defect Binding Mechanism in Hard Carbon Anodes for Sodium Ion Batteries”標(biāo)題發(fā)表在Advanced Energy Materials。

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圖1. HC 負(fù)極在第一個(gè)循環(huán)中的恒電流放電(頂部)和充電(底部)曲線(xiàn)。本文添加了線(xiàn)條以指示數(shù)據(jù)中與 HC-900 中看到的特征相關(guān)的區(qū)域。區(qū)域 I 為 0 至 0.2 V,區(qū)域 II 為 0.2 至 0.5 V,區(qū)域 III 為 0.5 至 1.0 V,區(qū)域 IV 為 1.0 至 2.0 V(放電數(shù)據(jù)為2.5 V)。

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圖2. a) 使用 Mathematica 進(jìn)行的初始配置。單元參數(shù)為a = b = c = 100 ?。b) 初始配置的 MD 模擬燒結(jié)結(jié)果。單元參數(shù)為a = 54.9310、b = 54.92858 和c = 52.23936 ?。c) RMC細(xì)化后的MD模擬燒結(jié)模型。d)實(shí)驗(yàn)觀(guān)察到的HC-900 的 PDF 數(shù)據(jù),計(jì)算出平均粒徑為 30 ? 的 MD 模型(上)和 RMC 細(xì)化后的MD 模型,同時(shí)實(shí)施原子間勢(shì)(下)。

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圖3. HC 中的代表性結(jié)構(gòu)基序的示意圖:a) 六角環(huán),b) 7 元環(huán),c) 邊緣位點(diǎn),d) 孔(顯示約 3.8 ? 直徑),e) 5 元環(huán),f)亞甲基位點(diǎn),g)甲基位點(diǎn),h) 三元環(huán),i) sp 3 菱形鍵,和 j) sp 2 橋鍵。

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圖4. a) 協(xié)方差矩陣的前三個(gè)特征向量分別為紫色、黃色和綠色。b) 8000 Na 樣品的前三個(gè)主成分的散點(diǎn)圖,每個(gè)樣品根據(jù)其結(jié)合位點(diǎn)分類(lèi)著色;集群 1-3 分別用紅色、藍(lán)色和綠色繪制。c) 每一類(lèi)結(jié)合位點(diǎn)中所有樣品的平均 PDF,陰影區(qū)域代表高于和低于每組 PDF 分布平均值的一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差。

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圖5. 從 a) 表面、b) 折痕和 c) 層間結(jié)合位點(diǎn)中隨機(jī)選擇六個(gè)樣品位點(diǎn)。

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圖6. a-d)所有 8000 個(gè)采樣的Na 位點(diǎn)的位置疊加以顯示每種類(lèi)型的結(jié)合位點(diǎn)在 HC 結(jié)構(gòu)中的分布情況。(a)-(c) 分別顯示表面、折痕和夾層位置,而圖像 (d) 顯示疊加的所有采樣位置。

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圖7. HC-900(黃色)、HC-1100(紅色)和 HC-1300(栗色)的恒電流首次充電數(shù)據(jù)。a) 數(shù)據(jù)突出顯示區(qū)域 I。b) 三個(gè) HC 樣品的 GCD 數(shù)據(jù),以及 HC-900 在第一次放電時(shí)的 GCD 轉(zhuǎn)換為類(lèi)似于電荷圖。

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圖8. a)每個(gè)不同類(lèi)型中Na離子占據(jù)體積的體積分?jǐn)?shù)為三個(gè)結(jié)合位點(diǎn),表面(紅色)、折痕(藍(lán)色)和層間(綠色),取為等量的比容量并映射到GCD數(shù)據(jù)上。b) Na 離子(PDF 鄰居計(jì)數(shù))5.0 ? 以?xún)?nèi)的鄰居總數(shù)圖,其作為到最近鄰居的距離或最短鍵長(zhǎng)之間的函數(shù)。三個(gè)結(jié)合位點(diǎn)顯示為表面(紅色),折痕(藍(lán)色)和層間(綠色)。

本文提出了HC作為NIB負(fù)極的結(jié)構(gòu) - 性質(zhì)關(guān)系的原子水平研究。本文對(duì)三種蔗糖衍生HC的結(jié)構(gòu)、物理和電化學(xué)性質(zhì)的全面表征為揭示鈉離子結(jié)合機(jī)制提供了一個(gè)模型體系。對(duì)能量上合理的、經(jīng)過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的模型進(jìn)行了分析,以提取結(jié)構(gòu)特征,并建立原子環(huán)境、基序、結(jié)合位點(diǎn)和結(jié)構(gòu)域的結(jié)構(gòu)層次。簡(jiǎn)單的包絡(luò)后評(píng)估和主成分聚類(lèi)都驗(yàn)證了本文的模型,準(zhǔn)確地再現(xiàn)了觀(guān)察到的電化學(xué)性質(zhì)。揭示了導(dǎo)致GCD曲線(xiàn)傾斜區(qū)的結(jié)構(gòu)特征,為設(shè)計(jì)更好的NiB負(fù)極提供了新的機(jī)會(huì)。我們對(duì)以探針原子為中心的PDF“指紋”衍生的主成分的聚類(lèi)分析,為使用電化學(xué)客體作為局部結(jié)構(gòu)探針來(lái)研究非晶態(tài)體系提供了一種新的分析方法。

審核編輯 :李倩

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原文標(biāo)題:《AEM》:原子級(jí)理解!鈉離子電池硬碳負(fù)極缺陷的結(jié)合機(jī)制

文章出處:【微信號(hào):xincailiaozaixian,微信公眾號(hào):新材料在線(xiàn)】歡迎添加關(guān)注!文章轉(zhuǎn)載請(qǐng)注明出處。

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