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電池鋰動力學過程中時域分析的理論基礎(chǔ)

鋰電聯(lián)盟會長 ? 來源:鋰電聯(lián)盟會長 ? 作者:鋰電聯(lián)盟會長 ? 2022-07-10 16:37 ? 次閱讀

研 究 背 景

電池體系是一定程度上的“黑箱”,鋰動力學過程是這個“黑箱”中的關(guān)鍵信息,對電池中的鋰動力學過程進行全面分析有助于實現(xiàn)精準的電池診斷,并在電池機理研究角度產(chǎn)生突破。電池動力學過程具有獨特的弛豫時間特征,因而時域分析能夠?qū)ΤR?guī)微觀尺度分析產(chǎn)生互補。本篇觀點介紹了時域分析的基礎(chǔ)理論,以及回顧了部分實際應(yīng)用實例,介紹了提取并分析時域信息的方法,包括分析具體的動力學特征,如離子輸運、電荷轉(zhuǎn)移、擴散以及探索未知的動力學過程。實現(xiàn)準確的時域分析需要以無損的電化學阻抗譜時域信息測量為基礎(chǔ),結(jié)合全新的概念弛豫時間分布(distribution of relaxation time, DRT)對電化學阻抗中呈現(xiàn)的時域信息進行數(shù)字化的客觀分析。文章同時對弛豫時間分布技術(shù)在未來的發(fā)展方向以及潛在應(yīng)用場景進行了展望,包括其有望實現(xiàn)電池性質(zhì)診斷、機理研究、以及結(jié)合未來的大數(shù)據(jù)背景進行基于人工智能的電池在線監(jiān)測、分類梯次利用等方面,突出了時域分析、特別是弛豫時間分布技術(shù)的廣闊前景。

文章簡介

基于此,清華大學的張強教授課題組在國際知名期刊Joule上發(fā)表題為“The timescale identification decoupling complicated kinetic processes in lithium batteries”的觀點文章。該觀點文章分析了電池鋰動力學過程中時域分析的理論基礎(chǔ),實際應(yīng)用,以及未來的發(fā)展方向。

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圖1.EIS阻抗譜,弛豫時間分布圖以及電化學擬合電路模型的關(guān)系。

本文要點

要點一:弛豫時間分布(DRT)的理論基礎(chǔ)DRT分析是基于將電化學模型假定為歐姆電阻R與極化阻抗串聯(lián),而極化阻抗表現(xiàn)為連續(xù)串聯(lián)的RC并聯(lián)電路。單個的理想的極化過程一般以一個并聯(lián)電阻和電容來表達,對應(yīng)特征時間常數(shù)(弛豫時間)τ=RC。而在實際的極化過程中,電容C一般以常相角元件表示,其在弛豫時間分布圖中以特征時間常數(shù)τ為中心的弛豫時間分布函數(shù)g(τ)表示,而具體的極化過程就以多個RC并聯(lián)電路相互串聯(lián)描述,對應(yīng)不同的特征時間常數(shù)。因此EIS阻抗譜,弛豫時間分布圖以及擬合電路圖的關(guān)系如圖1所示,在EIS阻抗譜中耦合的特征過程,能夠通過對弛豫時間分布函數(shù)求解獲得弛豫時間的分布狀態(tài),特征動力學過程在弛豫時間分布圖中呈現(xiàn)為明顯的峰,其每一個時間常數(shù)代表著阻抗中存在著的不同動力學過程,實現(xiàn)阻抗譜的直接解析。目前,弛豫時間分布的求解主要源自于Tikhonov回歸,也稱嶺回歸,但該法需要優(yōu)化正則化參數(shù),造成人為因素對DRT求解的影響。因此目前對弛豫時間分布函數(shù)的求解也在進一步探索,實現(xiàn)了關(guān)于多種算法對弛豫時間分布函數(shù)的客觀精確求解。對弛豫時間分布函數(shù)的精確求解,是實現(xiàn)精確時域分析的基礎(chǔ)。

要點二:DRT方法的優(yōu)勢1. 相比普通的擬合電路方法,DRT方法能夠直接實現(xiàn)阻抗譜的解析,依據(jù)時間常數(shù)分辨動力學特征。避免手動擬合電路的主觀性造成分析誤差。2. 相比于其他頻域/時域手段,如波特圖等,DRT分析具有10倍以上的分析精度。并且,電化學系統(tǒng)越復雜,DRT方法的優(yōu)勢越明顯。3. 利于直接觀察、對比動力學變化過程。DRT圖譜相比波特圖,Nyquist圖,觀測與對比動力學變化過程更為直觀。4. 能夠準確分析阻抗值極低的阻抗譜。大型的應(yīng)用類電池一般具有極低的阻抗值。常規(guī)擬合方法在分析極低阻抗值的阻抗譜時,誤差很大,而DRT方法能夠保持同樣的精度。5. 結(jié)合原位阻抗測試,DRT方法能夠?qū)崿F(xiàn)對動力學過程演變的整體觀察。同時DRT方法由算法驅(qū)動,能夠?qū)崿F(xiàn)原位阻抗數(shù)據(jù)的批量處理,相比手動擬合等分析,效率與精度大大提升。

要點三:DRT對電池模型進行時域分析的實際應(yīng)用DRT方法應(yīng)用的具體工作流程包括:精確測量阻抗;對測試所得的阻抗譜進行KK(Kramers-Kronig)驗證;對EIS數(shù)據(jù)進行預(yù)處理;DRT參數(shù)優(yōu)化;DRT數(shù)據(jù)分析,分解時間常數(shù);為時間常數(shù)賦予物理含義;電池動力學模型構(gòu)筑;電池動力學分析研究等。尋找時間常數(shù)的物理意義是時域分析的核心,對于常規(guī)的動力學過程,可以根據(jù)經(jīng)驗以及文獻的時間常數(shù)值進行匹配;對于電化學體系中的時間常數(shù)難以區(qū)分物理含義時,可以根據(jù)不同動力學過程的溫度特性差異,或者荷電狀態(tài)差異對電池中時間常數(shù)的物理意義進行動態(tài)區(qū)分。目前DRT方法在多種電池體系中均得到了應(yīng)用,包括鋰金屬電池、鋰硫電池、商用石墨三元電池以及固態(tài)電池體系等。所能分析的問題包括界面機理分析、電池物理模型構(gòu)筑、電池的SOH (state of health) 評估等等。

要點四:DRT方法的潛在發(fā)展方向1. 多維DRT分析。由于一般的阻抗數(shù)據(jù)僅僅和頻率對應(yīng),能夠攜帶的信息有限,同時測試誤差帶來的影響難以消除。而多維DRT能夠考慮到電化學體系中的其他因素,如測試溫度、荷電狀態(tài)以及其他的實驗參數(shù)等,實現(xiàn)電化學體系的綜合監(jiān)控與分析。2. 數(shù)據(jù)驅(qū)動的電化學分析。DRT能夠?qū)⒆杩棺V中的數(shù)據(jù)精細拆解,結(jié)合前述的多維DRT思路,能夠建立時域特征-電池狀態(tài)的數(shù)據(jù)庫,從而能夠以數(shù)據(jù)驅(qū)動的方式對電池體系進行電化學分析,建立嚴謹?shù)姆治瞿P停軌驅(qū)崿F(xiàn)電池壽命預(yù)測、材料特性分析等功能。3. 電池分類與梯次利用。目前快速的退役電池分類與梯次利用是鋰電工業(yè)應(yīng)用的重點之一。DRT方法有望能夠?qū)㈦姵氐臍堧姞顟B(tài)與時域特征相關(guān)聯(lián),實現(xiàn)以數(shù)據(jù)驅(qū)動建立分類模型的方式實現(xiàn)退役電池的快速分類篩選。4. DRT算法的持續(xù)更新。DRT算法高精度求解分布弛豫時間分布函數(shù)仍有較大發(fā)展空間,同時目前DRT算法對于實現(xiàn)非收斂類阻抗存在一定局限性,需要結(jié)合 DDT (Distribution of diffusion time) 或 DDC (distribution function of differential capacity) 方法。

原文標題:張強教授Joule:弛豫時間分布技術(shù)(DRT), 通過時域分析研究鋰電池中的復雜動力學過程

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審核編輯:彭靜
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原文標題:張強教授Joule:弛豫時間分布技術(shù)(DRT), 通過時域分析研究鋰電池中的復雜動力學過程

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