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通過鐵電材料產生摻雜調控電聲子耦合

ExMh_zhishexues ? 來源:知社學術圈 ? 作者:知社學術圈 ? 2021-04-25 16:19 ? 次閱讀

作者通過第一性原理計算發現通過對鐵電材料的摻雜,可以產生極化結構到具有中心反演結構的結構相變,從而“軟化”極化聲子模。在臨界電子濃度附近,伴隨“軟化”的極化聲子模,電聲子耦合強度增加,從而為產生常規超導創造有利條件。同時該工作顯示“鐵電金屬”中的“弱耦合”機制在摻雜鐵電材料中不一定有效。巡游電子和極化聲子的“同源”性可以產生較強的電聲子耦合。

電聲子相互作用是固體中除了電子庫倫相互作用外,最基本的相互作用。電聲子相互作用可以顯著改變金屬中的輸運與熱力學性質,特別是它能產生有效的電子之間的吸引相互作用,從而在低溫時產生超導。最近在實驗上合成的聚氫材料在超高壓強下產生了超過200K 的超導轉變溫度,說明電聲子耦合機制也可以產生高溫超導。一個自然的問題是:是否可以在常壓下,顯著地增強金屬中的電聲子耦合,從而提升聲子超導的轉變溫度? 這樣不僅樣品的尺寸不會受到超高壓強的限制,更有利于應用;更重要的是在常壓下我們可以使用很多的探測手段(Meissner 效應的測量,中子散射,ARPES)增進我們對超導系統的理解和認知。

通常增加金屬中的電聲子耦合是通過“軟化”一些聲子模,即讓聲子的頻率變小,因為電聲子耦合常數反比于聲子頻率。然而具體選擇哪些聲子模進行軟化,則強烈依賴于材料的具體細節。

在本工作中,作者通過第一性原理計算詳細地研究了一類“近似極化金屬”—摻雜的鐵電材料(選擇 BaTiO3作為代表性的電鐵材料)。鐵電材料本身具有自發的極化強度。通過摻雜可以將電子注入鐵電材料,巡游電子會屏蔽長程庫倫相互作用,從而減小極化強度。

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圖一:BaTiO3中由電子摻雜導致的結構相變

圖一顯示了 BaTiO3 隨著注入電子濃度的增加,從菱面體到四方體,最后到立方體的晶體結構相變。特別是,從四方體到立方體的結構相變過程是一個二級相變,在相變過程中,極化聲子首先是被注入電子“軟化”(圖二),然后在電子濃度達到臨界值后又被“硬化”,形成了一個“V 字型”的曲線。因為電聲子耦合反比于聲子頻率,我們預期在臨界電子濃度附近,跟極化聲子相關的電聲子耦合會增大,從而為產生常規超導創造一個有利條件。

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圖二:臨界電子濃度附近的 BaTiO3的電子結構,聲子結構和極化聲子模。

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圖三:臨界電子濃度附近的 BaTiO3的電聲子譜,以及常規超導能隙和轉變溫度。

圖三具體整理了關于摻雜 BaTiO3 在臨界電子濃度附近的電聲子耦合的性質。通過計算,作者發現,在臨界電子濃度附近,電聲子耦合作用有顯著地增強,最大值約為 0.6。通過 Eliashberg 方程估算,這么大的電聲子耦合可以產生約 2 K 左右的常規超導。因為極化聲子軟化產生的“V 字型”的曲線,電聲子耦合隨電子濃度的變化呈現出一個“倒 V 字型”,而在臨界電子濃度附近超導轉變溫度出現一個近似的“拱形”。作者進一步研究了在臨界電子濃度附近,四方結構和立方結構中電聲子耦合的細微差別。他們發現四方結構中的電聲子耦合增強更為顯著,這是因為除了極化聲子(這是一個光學支),聲學支對電聲子耦合也有不小的貢獻(圖三)。

而在立方結構中,聲學支對電聲子耦合的貢獻則可以忽略。為了更好地說明聲學支在低對稱性晶體結構中對電聲子耦合的貢獻,作者對摻雜 BaTiO3 施加應力,并發現對一個固定的電子濃度,應力會產生由立方體到四方體的結構相變,而其中四方結構的電聲子耦合強度與超導轉變溫度均高于相同摻雜濃度下的立方結構(圖四)。這一差別同樣來源于聲學支的貢獻。

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圖四:應力對摻雜 BaTiO3中電聲子耦合的影響

本工作中另一個想傳達的要點是:Anderson 和 Blount 曾提出,在“鐵電金屬”材料中,鐵電性與金屬性之所以可以共存,是因為與極化結構相變相關的聲子模與巡游電子間的耦合很弱,稱為“弱耦合”機制。但本工作則顯示:“弱耦合”機制是產生“鐵電金屬”的充分條件,但不是必須的。比如在電子摻雜的鐵電材料 BaTiO3 中,與極化結構相變有關的聲子與 Ti 和 O 離子的位移有關,但同時巡游電子占據 Ti-d 和 O-p 的雜化軌道。

這兩者“同源”,因此摻雜 BaTiO3 中巡游電子和極化聲子之間有較強的耦合,這也是通過軟聲子模調控電聲子耦合的基礎。本工作于 2021 年 4 月 19 日以“A large modulation of electron-phonon coupling and an emergent superconducting dome in doped strong ferroelectrics ” 為 題 發 表 于 Nature Communications。上海紐約大學(NYU Shanghai)的陳航暉教授為本文的通訊作者。上海紐約大學的學生馬家驥為本文第一作者。其他作者包括上海紐約大學學生楊銳涵。本工作受到了來自國家自然科學基金和紐約大學研究挑戰基金(NYU University Research Challenge Fund)的支持。

原文標題:Nat. Commun.:通過在強鐵電材料中進行摻雜調控電聲子耦合

文章出處:【微信公眾號:知社學術圈】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

責任編輯:haq

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