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通過鐵電材料產(chǎn)生摻雜調(diào)控電聲子耦合

ExMh_zhishexues ? 來源:知社學(xué)術(shù)圈 ? 作者:知社學(xué)術(shù)圈 ? 2021-04-25 16:19 ? 次閱讀

作者通過第一性原理計算發(fā)現(xiàn)通過對鐵電材料的摻雜,可以產(chǎn)生極化結(jié)構(gòu)到具有中心反演結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)相變,從而“軟化”極化聲子模。在臨界電子濃度附近,伴隨“軟化”的極化聲子模,電聲子耦合強度增加,從而為產(chǎn)生常規(guī)超導(dǎo)創(chuàng)造有利條件。同時該工作顯示“鐵電金屬”中的“弱耦合”機制在摻雜鐵電材料中不一定有效。巡游電子和極化聲子的“同源”性可以產(chǎn)生較強的電聲子耦合。

電聲子相互作用是固體中除了電子庫倫相互作用外,最基本的相互作用。電聲子相互作用可以顯著改變金屬中的輸運與熱力學(xué)性質(zhì),特別是它能產(chǎn)生有效的電子之間的吸引相互作用,從而在低溫時產(chǎn)生超導(dǎo)。最近在實驗上合成的聚氫材料在超高壓強下產(chǎn)生了超過200K 的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度,說明電聲子耦合機制也可以產(chǎn)生高溫超導(dǎo)。一個自然的問題是:是否可以在常壓下,顯著地增強金屬中的電聲子耦合,從而提升聲子超導(dǎo)的轉(zhuǎn)變溫度? 這樣不僅樣品的尺寸不會受到超高壓強的限制,更有利于應(yīng)用;更重要的是在常壓下我們可以使用很多的探測手段(Meissner 效應(yīng)的測量,中子散射,ARPES)增進我們對超導(dǎo)系統(tǒng)的理解和認知。

通常增加金屬中的電聲子耦合是通過“軟化”一些聲子模,即讓聲子的頻率變小,因為電聲子耦合常數(shù)反比于聲子頻率。然而具體選擇哪些聲子模進行軟化,則強烈依賴于材料的具體細節(jié)。

在本工作中,作者通過第一性原理計算詳細地研究了一類“近似極化金屬”—摻雜的鐵電材料(選擇 BaTiO3作為代表性的電鐵材料)。鐵電材料本身具有自發(fā)的極化強度。通過摻雜可以將電子注入鐵電材料,巡游電子會屏蔽長程庫倫相互作用,從而減小極化強度。

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圖一:BaTiO3中由電子摻雜導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)相變

圖一顯示了 BaTiO3 隨著注入電子濃度的增加,從菱面體到四方體,最后到立方體的晶體結(jié)構(gòu)相變。特別是,從四方體到立方體的結(jié)構(gòu)相變過程是一個二級相變,在相變過程中,極化聲子首先是被注入電子“軟化”(圖二),然后在電子濃度達到臨界值后又被“硬化”,形成了一個“V 字型”的曲線。因為電聲子耦合反比于聲子頻率,我們預(yù)期在臨界電子濃度附近,跟極化聲子相關(guān)的電聲子耦合會增大,從而為產(chǎn)生常規(guī)超導(dǎo)創(chuàng)造一個有利條件。

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圖二:臨界電子濃度附近的 BaTiO3的電子結(jié)構(gòu),聲子結(jié)構(gòu)和極化聲子模。

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圖三:臨界電子濃度附近的 BaTiO3的電聲子譜,以及常規(guī)超導(dǎo)能隙和轉(zhuǎn)變溫度。

圖三具體整理了關(guān)于摻雜 BaTiO3 在臨界電子濃度附近的電聲子耦合的性質(zhì)。通過計算,作者發(fā)現(xiàn),在臨界電子濃度附近,電聲子耦合作用有顯著地增強,最大值約為 0.6。通過 Eliashberg 方程估算,這么大的電聲子耦合可以產(chǎn)生約 2 K 左右的常規(guī)超導(dǎo)。因為極化聲子軟化產(chǎn)生的“V 字型”的曲線,電聲子耦合隨電子濃度的變化呈現(xiàn)出一個“倒 V 字型”,而在臨界電子濃度附近超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度出現(xiàn)一個近似的“拱形”。作者進一步研究了在臨界電子濃度附近,四方結(jié)構(gòu)和立方結(jié)構(gòu)中電聲子耦合的細微差別。他們發(fā)現(xiàn)四方結(jié)構(gòu)中的電聲子耦合增強更為顯著,這是因為除了極化聲子(這是一個光學(xué)支),聲學(xué)支對電聲子耦合也有不小的貢獻(圖三)。

而在立方結(jié)構(gòu)中,聲學(xué)支對電聲子耦合的貢獻則可以忽略。為了更好地說明聲學(xué)支在低對稱性晶體結(jié)構(gòu)中對電聲子耦合的貢獻,作者對摻雜 BaTiO3 施加應(yīng)力,并發(fā)現(xiàn)對一個固定的電子濃度,應(yīng)力會產(chǎn)生由立方體到四方體的結(jié)構(gòu)相變,而其中四方結(jié)構(gòu)的電聲子耦合強度與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度均高于相同摻雜濃度下的立方結(jié)構(gòu)(圖四)。這一差別同樣來源于聲學(xué)支的貢獻。

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圖四:應(yīng)力對摻雜 BaTiO3中電聲子耦合的影響

本工作中另一個想傳達的要點是:Anderson 和 Blount 曾提出,在“鐵電金屬”材料中,鐵電性與金屬性之所以可以共存,是因為與極化結(jié)構(gòu)相變相關(guān)的聲子模與巡游電子間的耦合很弱,稱為“弱耦合”機制。但本工作則顯示:“弱耦合”機制是產(chǎn)生“鐵電金屬”的充分條件,但不是必須的。比如在電子摻雜的鐵電材料 BaTiO3 中,與極化結(jié)構(gòu)相變有關(guān)的聲子與 Ti 和 O 離子的位移有關(guān),但同時巡游電子占據(jù) Ti-d 和 O-p 的雜化軌道。

這兩者“同源”,因此摻雜 BaTiO3 中巡游電子和極化聲子之間有較強的耦合,這也是通過軟聲子模調(diào)控電聲子耦合的基礎(chǔ)。本工作于 2021 年 4 月 19 日以“A large modulation of electron-phonon coupling and an emergent superconducting dome in doped strong ferroelectrics ” 為 題 發(fā) 表 于 Nature Communications。上海紐約大學(xué)(NYU Shanghai)的陳航暉教授為本文的通訊作者。上海紐約大學(xué)的學(xué)生馬家驥為本文第一作者。其他作者包括上海紐約大學(xué)學(xué)生楊銳涵。本工作受到了來自國家自然科學(xué)基金和紐約大學(xué)研究挑戰(zhàn)基金(NYU University Research Challenge Fund)的支持。

原文標題:Nat. Commun.:通過在強鐵電材料中進行摻雜調(diào)控電聲子耦合

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責任編輯:haq

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