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國六N?O排放污染物

聯合電子 ? 來源:沈苗 ? 2019-08-10 10:01 ? 次閱讀

簡介

一氧化二氮,化學分子式N?O,俗稱“笑氣”,因其吸入后會使人發笑得名。有輕微的麻醉作用,最早在口腔醫學領域被用作麻醉劑。短期內超量攝入可能導致人體缺氧而窒息死亡,長期吸食則可能引發高血壓,暈厥甚至心臟病發作。

在汽車領域,N?O之前一直以助燃劑的方式被大家所熟知。在賽車中,N?O以液態形式注入,氣化過程中冷卻了發動機的進氣,使得發動機的進氣量增加,這樣能夠多噴油以提高發動機的功率。同時在缸內的高溫高壓環境下,N?O進一步分解出N?和O?,其中O?進一步增加缸內的氧含量參與燃燒,而N?可以起到限制燃燒溫度的作用,抑制爆震的發生。這種方法最早是納粹在飛機上使用的,后來才被應用到賽車領域中的。

近期N?O又重新進入大家的視野是因為國六排放法規新增了N?O的限值,如圖1所示。為什么要增加這種排放物呢?國六標準編制說明中給出了解釋,簡單的說就是因為《大氣污染防治法》規定要求管控溫室氣體,所以應該在新標準中增加CO?和N?O的限值,但由于CO?已經在油耗標準中間接控制了,所以就沒有新增加CO?的限值,而對于N?O,在參考了美國溫室氣體排放標準限值和部分試驗驗證數據情況下,同時考慮到是第一次加這個限值并且試驗驗證次數有限,先定了個比較寬松的限值。從圖1可以看出來,國6b中規定的N?O限值為20mg/km[1],而國六法規的標準編制說明中給出的的部分試驗數據表明,汽油車的N?O排放只有2mg/km左右,即對汽油車來說,20mg/km限值的規定還是相對寬松的。

作為《京都議定書》規定的6種溫室氣體之一,N?O在大氣中的存留時間長,可達100-200年。和CO?相比,其全球變暖潛勢是CO?的298倍。以往大氣N?O的關注重點為農田生態系統,但隨著溫室效應形式的越發嚴峻,及全球車輛保有量的巨大基數,越來越多人將目光投到汽車尾氣的N?O排放中來。

圖1. 國6b排放限值

檢測方法

2.1

氣相色譜-電子俘獲檢測器聯用儀法

氣相色譜-電子俘獲檢測器聯用儀法(GC-ECD)為國六法規中規定的N?O測量方法,其中氣相色譜是一種分離的方法,電子俘獲檢測是一種檢測的方法。色譜法又叫層析法,它是一種物理分離技術。它的分離原理是使混合物中各組分在兩相間進行分配,其中一相是不動的,叫做固定相,另一相則是推動混合物流過此固定相的流體,叫做流動相。當流動相中所含的混合物經過固定相時,就會與固定相發生相互作用。由于各組分在性質與結構上的不同,相互作用的大小強弱也有差異。因此在同一推動力作用下,不同組分在固定相中的滯留時間有長有短,從而按先后順序從固定相中流出,這種借在兩相分配原理而使混合物中各組分獲得分離的技術,稱為色譜分離技術或色譜法。當用液體作為流動相時,稱為液相色譜,當用氣體作為流動相時,稱為氣相色譜。圖2為樣品在色譜柱內分離的示意圖。

圖2.樣品在色譜柱內分離示意圖

如圖2所示,當樣品進入色譜柱時,組分A、B以一條混合譜帶出現,由于組分B在固定相中的溶解能力比A大,因此組分A的移動速度大于B,經過多次反復分配后,在固定相中分配系數較小的組分A首先被帶出色譜柱,而在固定相中分配系數較大的組分B則更遲被帶出色譜柱,于是樣品中各組分達到分離的目的。設法將流出色譜柱某組分的濃度變化用電壓、電流信號記錄下來,便可逐一進行定性和定量分析。

組分能否分開,關鍵在于色譜柱,分離組分后能否鑒定出來,關鍵在于檢測器。ECD就是一種靈敏度很高的氣相色譜檢測器。

ECD的原理是:由色譜柱流出的載氣及吹掃氣體進入ECD池,在放射源放出β-射線的轟擊下被電離,產生大量電子。在電源、陰極和陽極電場作用下,該電子流向陽極,得到基流。當電負性組分從柱后進入檢測器時,即俘獲池內電子,使基流下降,產生一負峰。通過放大器放大,在記錄器記錄,即為響應信號。

2.2

量子級聯激光器法(QCL)

QCL(Quantum Cascade Laser)量子級聯激光器法,可用于測量汽車尾氣中的極低N?O排放(小于5ppb量級)。和常規氣態污染物(HC、CO、NOX等)相比,N?O在汽車尾氣中的含量本身偏低,加之CVS系統的稀釋,在氣袋中的N?O含量已經很低。加之測量本身是需要背景氣體校驗的,而空氣中含有N?O的濃度已經低至320ppb(十億分之一),這就給測量帶來了很大的難度。在不久的將來,DAR(Dilution air refinement)系統的采用,稀釋空氣還需要進一步的凈化,背景氣體中N?O的含量進一步降低,這就給N?O的檢測精度提出了更高的要求。

其主要原理如圖3所示,氣室中含有N?O等氣態污染物,激光射入后經過多級反射后被檢測器檢測到,光譜中特定的波段被N?O吸收,反映為入射光光強的減弱,通過計算可將其轉化為N?O的特征吸收光譜,再利用比爾定律可以計算出N?O的濃度。經過實驗驗證該方法具有較高的線性度和可重復性[3]。

圖3.QCL原理簡圖

生成及分解機理

3.1

缸內生成及分解機理

N?O的缸內生成機理較為復雜,可以簡化為燃燒初期、中期及末期三個階段。

初期: HCN+O→NCO+N NCO+NO→N?O+CO

中期: NO+H→HNO 2HCNO→N?O+H?O

末期: 2NO+CO→N?O+CO?

燃燒室內N?O的分解主要是在燃燒中后期,此時缸內燃燒溫度超過2000℃,但由于燃燒持續時間較短,此時未完全燃燒的CO、OH等還原性分子將N?O還原成N?。

3.2

三元催化器中的生成及分解機理

溫度較高時,NO可以直接被還原為N?,但在溫度較低時,NO以及CO等分子會吸附在催化劑表面,此時NO被部分還原為N?O,各種分子吸附在催化劑表面上的化學方程式可以表示為:

NO+NO?M→N?O+O?M

2NO+CO?M→N?O+CO?+M

其中M表示為催化劑中的活性部位,NO?M表示為催化劑中吸附的NO。

當溫度在400℃或者更高時,三元中的活性物質能夠降低CO等還原劑的活性能,從而使N?O被催化還原為N?。相關化學反應式為:

N?O+M→N?+C?M

2O?M→O?+2M

N?O+O?M→N?+CO?

排放控制

4.1

空燃比對N?O排放的影響

《通用小型汽油機N?O形成機理及影響因素》中將節氣門全開,采用不同的空燃比來分析對CO、N?O、NO生成的影響[4]。其結果如圖4所示。

圖4.節氣門全開時空燃比對CO、N?O、NO的影響

從圖4可以看出隨著空燃比偏稀,N?O的生成水平逐漸降低。原因是隨著空燃比偏稀,CO及HC等還原性物質減少,使N?O降低。空燃比偏稀,NO增大,但N?O沒有跟著增大,說明NO較難自行分解為N?O,需要額外的催化劑作用才行。這也說明了同一工況下,混合氣中還原性物質含量對N?O的形成有較大的影響,通過調節混合氣濃度,控制CO等還原性物質的含量可以控制N?O的生成。

4.2

催化器成分及老化對N?O排放的影響

一個比較有意思的現象就是,在采用三元催化器以前,N?O的排放反而比較低,如表1所示,這說明N?O在缸內生成的量其實并不高,主要還是產生于三元催化器中的催化反應。

但隨著排放水平的升高,N?O的排放因子也是逐漸降低,符合當今越來越嚴的減排要求。

表1. 輕型汽油車N?O排放因子比較[2]

注:DOC即后處理裝置為氧化催化凈化器,介于國0和國I之間;Tier0為美國第0階段,相當于國I階段;Tier1為美國第一階段,相當于國II、國III階段

《Reduction of N?O from Automobiles Equipped with Three-Way Catalyst-Analysis of N?O Increase Due to Catalyst Deactivation》文獻中分析了三元催化器的成分和老化對N?O的形成和分解的影響[5]。圖5是不同配方成分的三元催化器(新鮮和老化)在不同溫度下的N?O生成特性曲線。將配好的和汽車尾氣成分大致相當的,不含N?O的氣體以固定流速通過不同配方的催化器來研究N?O的生成特性。可以看出來,對新鮮催化器而言,高配方的催化器在相同溫度區間內N?O的生成量要遠大于低配方催化器,峰值生成量相差近三倍。同時高Pd含量的催化器會讓N?O生成的溫度區間范圍擴大,且峰值生成點會降低為200℃。而對老化催化器而言,催化器配方的高低對N?O生成的影響不大。對含Pd的老化催化器來說,催化器老化會使得N?O生成的峰值溫度點升高100-200℃。

圖5. 不同催化器溫度下的N?O生成特性

圖6. 高配方三元催化器的N?O轉化特性曲線

圖6是為了研究N?O的分解,將不同成分配比的含有200ppm N?O的混合氣體通過高配方Pt/Rh催化器。圖中Air Balance意味著N?O用正常的空氣來稀釋,N? Balance即稀釋氣體為N?,C3H8/N? Balance 即稀釋氣體為丙烷和N???梢钥闯鰜?,對新鮮催化器而言,用正??諝庀♂尩暮?00ppm N?O的氣體在大概400℃時才發生分解,到達600℃時仍然有30%的N?O殘留。但用N2稀釋的混合氣在200℃時N?O就發生分解,且600℃時僅有10%的N?O殘留,而摻雜了一定量C3H8的混合氣在100℃左右就開始發生分解,到達600℃時N?O幾乎沒有殘留。這說明O?的減少和HC化合物的增加都對N?O的分解更加有利。而對老化催化器而言差別不大。

圖7.不同配方新鮮催化器N?O轉化特性

圖8.不同配方老化催化器N?O轉化特性

從圖7可以看出來,不同配方的新鮮催化器在200℃和600℃對N?O的轉化效率都是差不多的,但在300-400℃之間有較大的差別,而這段溫度區間卻也是發動機常用工況的高頻溫度區間。該溫度區間內N?O的轉化效率和催化器配方高低并沒有明顯的趨勢關系。

圖8則反映了老化催化器的表現,隨著催化器的老化,各種配方的催化器轉化效率都大為降低。N?O在較低的溫度下生成,在較高的溫度下被轉化。老化催化器的N?O排放高在于,在較低溫度時生成量更多,而在較高溫度時的轉化能力下降。但總體而言,高配方催化器老化對N?O轉化效率的影響要小于低配方催化器。

Noriyuki Koike還提出了一種較為理想的低NOX排放的催化器形式:一種復合型的催化器,前級用高N?O生成的配方,后級用高N?O分解的配方,這樣在前級通過N?O的生成可以有效降低NO的含量,而多出來的N?O在后級被分解掉,從而達到降低NOX的目的。這種催化器可以用于稀燃發動機。

4.3

催化器溫度對N?O排放的影響

《N?O Emissions from Vehicles Equipped with Three-Way Catalysts in a Cold Climate》中給出了一個結論,即搭載有三元催化器的汽車的N?O排放和催化器的催中溫度顯著相關[6]。圖9為N?O隨催化器溫度的生成及分解特性曲線。

圖9.N?O隨催化器溫度的生成及分解特性

我們把常規氣態污染物轉化率達到50%的溫度稱之為T1, 達到90%轉化率的溫度稱之為T2。 那么從圖9中可以看到T1大概是250℃,T2大概是350℃。但是在T2溫度之后N?O才開始慢慢被轉化。也就意味著在T2之前,N?O幾乎等效是一個只形成不分解的過程。圖中黑線為N?O的相對濃度,即N?O/N?Omax??梢钥闯鰜恚琋?O基本在150℃以后才開始形成,隨后隨著溫度急劇上升,大概在320℃左右達到頂峰。隨后隨著溫度升高,N?O開始分解,其相對濃度也逐漸下降。因而可以簡單地認為當催化器溫度位于(T2-T1)區間內時,是N?O大量產生的時刻。停留在該溫度區間內的時間越長,其N?O的排放越高。

通過這個特性,假設試驗時長為T,即之后的研究可以利用催化器在升溫過程中的(T2-T1)/T 來評估不同試驗過程中N?O的排放高低。

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