01引言

鐵電材料中的光生電流效應(yīng)在太陽能電池、光電探測和非易失性存儲(chǔ)器等領(lǐng)域具有應(yīng)用潛力，吸引了廣泛的研究興趣，但目前可覆蓋全太陽光譜的窄帶隙鐵電材料還很少見。此外，對(duì)于鐵電光電器件而言，增強(qiáng)光偏振敏感度和提高開關(guān)比仍有很大的空間。針對(duì)上述問題，本文研究了圓偏振光在窄帶隙（< 1.6 eV）二維InSe/In2Se3鐵電異質(zhì)結(jié)中的光生電流效應(yīng)。基于非平衡格林函數(shù)理論，給出了光電流隨光螺旋度Ф和入射角α的依賴關(guān)系，并結(jié)合密度泛函理論計(jì)算了光電流。研究結(jié)果表明CPGE在基于低維鐵電材料的光電器件中有應(yīng)用潛力。

02成果簡介

本文采用鴻之微DS-PAW軟件計(jì)算了InSe/In2Se3鐵電異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)及鐵電反轉(zhuǎn)勢(shì)壘，并利用基于非平衡格林函數(shù)-密度泛函理論（NEGF-DFT）的第一性原理計(jì)算軟件Nanodcal研究了圓偏振光在窄帶隙（< 1.6 eV）InSe/In2Se3?鐵電異質(zhì)結(jié)中的光生電流效應(yīng)。二維InSe/In2Se3?異質(zhì)結(jié)屬于C3v點(diǎn)群，具有非空間反演對(duì)稱性，因此在橢圓偏振光斜照射下可激發(fā)線光生電流效應(yīng)(LPGE)和圓光生電流效應(yīng)(CPGE)。計(jì)算表明，CPGE只能在斜入射下產(chǎn)生，可比LPGE大103倍。當(dāng)光沿鋸齒型方向照射時(shí)，光電流達(dá)到最大，主要來自于CPGE的貢獻(xiàn)。上下反轉(zhuǎn)In2Se3的鐵電極化方向，還可進(jìn)一步調(diào)控光電流，獲得的開關(guān)比高達(dá)563。光電流還具有優(yōu)異的偏振敏感度，最大消光比可達(dá)410。這些研究結(jié)果展示了CPGE在鐵電光電器件中的應(yīng)用潛力。

03圖文導(dǎo)讀

圖1. (a) InSe/In2Se3(↓)鐵電異質(zhì)結(jié)的俯視圖，其中原胞由紅色平行四邊形表示；(b)，(c)分別為InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質(zhì)結(jié)的側(cè)視圖；(d)，(e) InSe/In2Se3(↓)異質(zhì)結(jié)器件模型的俯視圖和側(cè)視圖。

圖2. (a)，(b)分別為InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質(zhì)結(jié)的電子能帶結(jié)構(gòu)（實(shí)線為HSE能帶，虛線為PBE能帶）；(c)，(d)兩種異質(zhì)結(jié)的VBM和CBM的電荷分布；(e)單層α-In2Se3和(f) InSe/In2Se3異質(zhì)結(jié)的鐵電極化反轉(zhuǎn)過程的動(dòng)力學(xué)途徑。

圖3. InSe/In2Se3(↓)光電流隨橢偏光的螺旋度Ф的變化規(guī)律。(a)沿y軸垂直入射時(shí)不同光子能量下的光電流；(b)光子能量為1.1 eV，在x-y平面內(nèi)斜入射時(shí)的光電流隨入射角α的變化規(guī)律；(c)，(d)不同光子能量下x-y和y-z平面內(nèi)斜入射時(shí)的光電流。

圖4.InSe/In2Se3(↓)異質(zhì)結(jié)的光電流：(a) x-y和(b) y-z平面內(nèi)斜入射時(shí)，Ф=45?和90?的光電流與入射角α的關(guān)系；(c)，(d)InSe/In2Se3(↑)異質(zhì)結(jié)：在x-y平面內(nèi)斜入射時(shí)光電流隨α和Ф的變化規(guī)律。

圖5.InSe/In2Se3(↓)鐵電異質(zhì)結(jié)的LPGE和CPGE. (a)不同光子能量下γ和χ'的比值；(b)x-y面內(nèi)斜入射時(shí)光子能量為2.1 eV對(duì)應(yīng)的光電流及擬合曲線；(c) γ與χ的比較；(d) χ與χ'的比較。

圖6. (a)分別沿x、y軸入射及在y-z平面內(nèi)斜入射時(shí)，InSe/In2Se3(↓)異質(zhì)結(jié)的光電流；(b)沿x方向入射的光電流，及Ф=90?和0?的光吸收系數(shù)；(c)沿x軸入射時(shí)，InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質(zhì)結(jié)的最大光電流（Imax）隨光子能量的變化；(d)兩異質(zhì)結(jié)最大光電流的比較；(e)，(f)不同螺旋度下兩異質(zhì)結(jié)光電流的比較。

圖7 . (a)，(b) InSe/In2Se3異質(zhì)結(jié)分別在1.8和2.3 eV下的光電流；(c)，(d)橢偏光分別沿y軸和z軸入射時(shí)，InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)異質(zhì)結(jié)的消光比。

04小結(jié)

本文采用鴻之微DS-PAW軟件計(jì)算了InSe/In2Se3鐵電異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)，采用Nanodcal軟件研究了橢圓偏振光誘導(dǎo)的二維InSe/In2Se3鐵電異質(zhì)結(jié)中的LPGE和CPGE，給出了光電流與入射角α和光螺旋度Ф的依賴關(guān)系。由于異質(zhì)結(jié)具有非中心對(duì)稱的C3v對(duì)稱性及窄帶隙（< 1.6 eV），因此在全部可見光頻譜范圍內(nèi)都能激發(fā)LPGE和CPGE。發(fā)現(xiàn)CPGE產(chǎn)生的光電流遠(yuǎn)大于LPGE的光電流，比值高達(dá)103。通過反轉(zhuǎn)鐵電極化方向，我們可進(jìn)一步調(diào)控光電流，獲得高達(dá)563 的開關(guān)比。此外，光電流具有高度的偏振敏感性，消光比可達(dá)410。這些結(jié)果表明，二維鐵電材料中的CPGE在非易失性存儲(chǔ)器、自供能光電探測器和太陽能電池領(lǐng)域具有應(yīng)用潛能。

審核編輯：劉清