介紹

與許多科學和商業技術的情況一樣，用于進行前沿學術和工業研究的 X 射線成像和光譜儀器正在變得更小、更具成本效益，并且在某種意義上更加個性化。多年來，各個學科的研究人員的日常工作都依賴于軟 X 射線能量，因此必須在大型、高亮度 X 射線源上安排會議，以便進行關鍵的實驗。使用這些運行成本昂貴的共享資源(例如第三代和第四代同步加速器和 X 射線自由電子激光器)的時間仍然是一種寶貴的商品。

然而，高次諧波發生 (HHG)儀器的出現開始重塑那些希望在軟 X 射線能量范圍內進行各種成像和光譜實驗的研究人員的前景。HHG 光源補充了大型同步加速器和X 射線自由電子激光 (XFEL) 源;在 X 射線應用中使用桌面 HHG 光源的主要優點包括更容易訪問、亞飛秒級別的完全同步性以及阿秒時間分辨率。

先進的電子學、納米科學、半導體、材料科學、聚合物科學、生物技術和生命科學應用可以受益于將桌面HHG 光源與 X 射線成像/光譜探測器配對，以促進相干 X 射線衍射成像等實驗技術(即，無透鏡 X 射線成像)、X 射線吸收精細結構 (XAFS) 光譜、近邊緣 X 射線吸收精細結構 (NEXAFS) 光譜和極紫外 (EUV) 光譜。

本應用說明將介紹光子科學研究所 (ICFO) Jens Biegert 教授博士的阿托科學和超快光學小組的研究人員最近所做的工作，他們與 Princeton Instruments x 協同開發/使用了桌面阿秒 HHG 光源射線 CCD 相機在聚酰亞胺箔的所謂水窗碳 K 邊緣處演示NEXAFS 光譜，并檢索與箔中碳原子的結合軌道相對應的特定吸收特征。

實驗裝置

碳、氮和氧的 K 吸收邊出現在通常稱為水窗的區域內，即水幾乎透明的波長范圍(2.3 nm – 4.5 nm)。由于這些元素中的每一個都是生命的基礎，因此在水窗中進行越來越復雜的觀察的能力對于生物學家、化學家和物理學家在許多不同領域進行的前沿研究至關重要。

直到最近，此類觀測仍依賴于使用大規模、高亮度光源。上述來自巴塞羅那 ICFO 的研究小組是世界各地的眾多小組之一2,6，他們正在實施桌面 HHG 儀器作為一種緊湊、經濟高效的替代方案。

例如，ICFO 小組開發了一種桌面 HHG 光源，可在聚酰亞胺箔上進行高分辨率 X 射線吸收光譜分析。它們的光源依賴于高度穩定的千赫茲激光系統，該系統通過隨后的空心光纖脈沖壓縮驅動光學參量放大器，并產生亞 2 周期載波包絡相位穩定(CEP 穩定)激光脈沖，中心波長1.85μm;該源產生的高次諧波光子能量高達 535 eV，遠遠超出碳 K 邊緣。

該小組使用二次諧波頻率分辨光門控 (FROG)來測量壓縮脈沖，并通過聚焦 CEP 穩定的亞 2 周期脈沖，在水窗口中實現了明亮的軟 X 射線通量和 535 eV 的截止值使用 f = 100 mm 鍍銀曲面鏡進入 HHG 目標。使用 X 射線光譜儀和冷卻的 Princeton Instruments PIXIS-XO X 射線 CCD 相機解析諧波光譜。請參閱圖 1 和圖 2。研究人員測量 X 射線光譜儀在 300 eV 時的分辨率為0.25 eV 。

圖 1：ICFO 研究小組使用桌面 HHG 光源和科學 X 射線 CCD 相機進行 NEXAFS 光譜學實驗設置的圖示。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞羅那光子科學研究所)提供。

圖 2：圖 1 中所示實驗裝置的照片，其中包含 Princeton Instruments PIXIS-XO 相機。由 Jens Biegers 教授博士提供(巴塞羅那光子科學研究所)

結果

ICFO 的研究人員通過掃描0 至 7 bar 氖氣的目標背壓來優化諧波通量。圖 3 顯示了對HHG 頻譜(對于給定的背壓)積分 5 秒的結果，每個頻譜的步長為 0.25 bar;它清楚地表明，實現了遠遠超出 284 eV 碳 K 邊緣的截止值，并且在 3.5 bar 的前級壓力下達到了最高產率(連同最高截止值)。

圖 3：HHG 光譜與氖管背壓的函數關系。最高諧波產量與背壓為 3.5 bar 時的最高截止值一致 (4)。使用 PIXIS-XO 相機采集數據。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞羅那光子科學研究所)提供。首次發表于選項。萊特。39、5383-5386(2014)。

確定目標的理想的壓力后，通過測量X 射線束亮度和光子通量來研究光譜形狀的 CEP 控制。事實證明，這種控制對于避免在集成 NEXAFS 光譜時因鏡頭而異的前邊緣和后邊緣結構的潛在過度平均至關重要。

HHG 光源的光子通量是水窗口中報道的最高的，更重要的是，它對應于第一個孤立的 355 阿秒持續時間的軟 X 射線脈沖。吸收光譜的關鍵是光譜穩定性，這是通過激光源的 CEP 穩定性來保證的。 ICFO 研究小組隨后展示了其桌面 HHG 光源在200 nm 獨立式聚酰亞胺薄膜上執行碳 K 邊緣 NEXAFS 光譜的實用性。圖 4 顯示了在短短5 分鐘內獲取的吸收光譜，碳 K 邊緣周圍的所有峰都清晰可見，并且可以從聚酰亞胺中的已知軌道中識別出來。

圖 4：200 nm 獨立式聚酰亞胺箔(紅色圓圈)的 NEXAFS 測量。已知轉換的峰值擬合(藍色)與測量值 (4) 非常吻合(黑色曲線)。使用 PIXIS-XO 相機采集數據，該數據是從 5 分鐘的單次積分中提取的。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞羅那光子科學研究所)提供。首次發表于選項。萊特。39、5383-5386(2014)。

該 HHG 儀器是第一個報道的水窗中相干 X 射線輻射的高通量桌面源，在 300 eV 下達到 (1.85 ± 0.12) x 107 光子/秒/1% 帶寬的光子通量，也是該區域中第一個孤立的阿秒脈沖。

技術支持

巴塞羅那研究團隊使用的普林斯頓儀器PIXIS-XO科學相機配備冷卻背照式 CCD，無防反射涂層，以便于直接檢測超低能量 X 射線。除了相機的軟件可選增益和讀出速度外，具有高真空接口設計的可旋轉共平面法蘭使PIXIS-XO成為超高真空應用的理想選擇。

Princeton Instruments 提供各種用于直接檢測軟 X 射線的相機(見圖 5)，不僅包括 PIXIS -XO，還包括PIXIS-XB，它使用薄鈹窗口真空密封裝置以進行深度冷卻，保護其背照式深耗盡 CCD，并通過過濾低能 X 射線來減少背景。

普林斯頓儀器公司的另一款科學 X 射線 CCD 相機PI-MTE采用熱電冷卻設計，利用與循環冷卻劑熱連接的 PCB，以便在真空室內提供可靠的操作。PI -MTE相機的緊湊尺寸和柔性管道允許將探測器定位在有限的空間內或可移動的臂上。

圖 5：Princeton Instruments 的 PI-MTE、PIXIS-XO 和 PIXIS-XO 科學 X 射線 CCD 相機旨在促進軟 X 射線的直接檢測。

未來趨勢

ICFO 研究人員成功使用桌面 HHG 儀器在水窗內進行碳 K 邊緣 NEXAFS 光譜分析，體現了先進 X 射線技術相干 X 射線輻射源小型化和個性化的趨勢。該小組最近發表的 HHG 成果，即水窗中阿秒軟 X 射線脈沖的時空隔離，3標志著技術進步的又一重要進步。

從遠東到遠西的研究人員正在設計和利用各種桌面 HHG 光源，以滿足他們自己特定的 X 射線成像和光譜要求。除了與大規模、最先進的同步加速器和 XFEL 源相比具有明顯的成本和獲取優勢外，這些緊湊型 HHG 儀器還開始提供卓越的時間分辨率。此外，支持 HHG 的相干 X 射線衍射成像能夠在透射和反射中生成定量、高對比度的相位和振幅圖像，以及探測三維動態現象，為原子力顯微鏡等表面掃描技術提供了強大的補充。

科學 X 射線 CCD 相機，例如 Princeton Instruments 的PIXIS-XO、PIXIS-XB和PI-MTE，可確保滿足桌面 HHG 儀器不斷進步所需的靈敏度、速度和靈活性。隨著各個實驗室的 X 射線實驗裝置不斷發展和普及，選擇適合應用的相機對于充分利用這些新裝置的優勢至關重要。

審核編輯 黃宇