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如何通過調節結構參數來獲得所需的殼-核梳狀鏈的自組裝結構

鴻之微 ? 來源:鴻之微 ? 2023-07-04 11:26 ? 次閱讀

0 1引言

梳狀嵌段聚合物通過對分子參數的精確調控,可以潛在地用于創建定義明確的納米顆粒,其具有不同的應用前景,特別是在藥物傳遞方面具有許多優勢。其中殼-核梳狀鏈是一種具有二嵌段側鏈的兩親性梳狀嵌段共聚物,可作為具有良好穩定性或組裝成可降解有機納米管能力的載體。殼-核梳狀鏈的結構參數對結構或性能的影響成為人們關注的焦點之一。然而,殼-核梳狀鏈的自組裝構象與結構參數之間的明確關系仍然缺失,特別是接枝密度和側鏈親疏水段的比例如何影響其結構特征。

0 2成果簡介

基于布朗動力學(BD)和自洽場理論(TOPS)的模擬結果,證明了殼-核梳狀鏈的結構參數對其最終的自組裝構象有決定性的影響。研究表明當親疏水段比例為Ng,g: Ng,r= 3 : 1時,未觀察到殼-核結構,未分離的鏈或簇被取代。當Ng,g: Ng,r = 3 : 2或3 : 3時,殼-核梳狀鏈可以組裝成單個膠束或由主鏈串成若干個小膠束的結構,類似于聚電解質在劣溶劑中形成的珍珠項鏈結構。其結果表明,隨著主干長度或接枝密度的增加,形成單個膠束的概率降低,但兩個、三個或更多小膠束串在一起的結構更加明顯。作者的研究結果說明了如何通過調控結構參數來獲得所需的殼-核梳狀鏈的自組裝結構,為各種應用中的分子設計優化提供了思路。

0 3圖文導讀

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圖1:(a) 殼-核梳狀鏈示意圖,長度為Nb的親水主干(綠色)由長度為Ng,g的親水段(橄欖綠)和長度為Ng,r的疏水段(紅色)組成的多條側鏈接枝。(b) 為(a)的自組裝構象的模擬快照,其中觀察到單個膠束和兩個串膠束。(c) 自由能(F)作為SCFT計算的接枝數(Nbσs)的函數,圖中為疏水段的二維密度。

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圖2: Nb= 80,σs= 1.0的殼-核梳狀鏈的回轉半徑(Rg)隨模擬時間(t)的函數,其中Ng,g / Ng,r分別為3:1,3:2和3:3(從上到下)。插圖為自組裝構象的代表性模擬快照和不同模擬階段的回轉半徑的三個特征值(≥≥)。

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圖3:對于Ng,g:Ng,r = 3: 1的殼-核梳狀鏈,包括兩個具有代表性的模擬快照,其回轉半徑(Rg)是拉伸因子(σs(Ng,r+ Ng,g))的函數。

205c8120-1983-11ee-962d-dac502259ad0.png

圖4:回轉半徑(Rg)與拉伸因子(σs(Ng,r+ Ng,g)的函數關系(σs(Ng,r+ Ng,g)分別為Ng,g: Ng,r = 3:2和3:3,其中不包括兩個或多個小膠束串在一起的值。

0 4小結

本文結合布朗動力學模擬和自洽場理論計算,給出了殼-核梳狀鏈的自組裝構象,證明了結構參數對其最終結構有決定性影響。當Ng,g: Ng,r= 3:1時,未觀察到殼-核結構,由拉伸因子取代了類自由鏈或簇,但Nb= 20時不能形成簇。

當Ng,g: Ng,r= 3: 2或3 : 3時,殼-核梳狀鏈可組裝成單一膠束或由主鏈串成若干小膠束的結構,類似于劣溶劑條件下聚電解質形成的珍珠項鏈結構。我們的結果表明,隨著主干長度或接枝密度的增加,形成單個膠束的概率降低,但兩個、三個或更多小膠束串在一起的結構更加明顯。與二嵌段共聚物在溶液中形成的球形或圓柱形膠束相比,主鏈的存在對自組裝結構有顯著影響。此外,我們發現單個膠團的旋轉半徑隨拉伸因子的增加呈線性增加,且與Ng,g: Ng,r的值無關。

我們的結果說明了如何通過調節結構參數來獲得所需的殼-核梳狀鏈的自組裝結構,這為各種應用中的分子設計優化提供了見解,如藥物載體,定義良好的納米結構模板。此外,我們希望這項研究能引發人們對幾個小膠束通過主干串在一起的結構的進一步關注,特別是在藥物載體領域。

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原文標題:文獻賞析|具有可調結構參數的殼-核梳狀鏈的自組裝構象(丁明明)

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