導(dǎo)讀

亞利桑那州立大學(xué)電氣、計(jì)算機(jī)和能源工程學(xué)院的Yu Yao教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際頂尖學(xué)術(shù)期刊《 Light: Science & Applications 》發(fā)表題為“ Ultrafast Low-pump Fluence All-Optical Modulation Based on Graphene-Metal Hybrid Metasurfaces ”的高水平論文。來(lái)自亞利桑那州立大學(xué)的Ali Basiri博士為本文的第一作者，Yu Yao教授為本文的通訊作者，此外，亞利桑那州立大學(xué)光子創(chuàng)新中心也對(duì)本工作提供了幫助。Yu Yao教授團(tuán)隊(duì)展示了基于亞波長(zhǎng)厚度的石墨烯-金屬雜化等離子體超表面結(jié)構(gòu)的超快全光調(diào)制器，可以在近紅外和中紅外波段（超過(guò)6μm）下高效工作。該研究目前已得到了國(guó)家科學(xué)基金會(huì)、亞利桑那州國(guó)家大學(xué)啟動(dòng)資金的支持和資助。

研究背景

高速光調(diào)制是許多應(yīng)用的重要組成部分，在光互連、超快分子光譜、材料處理、光學(xué)信息處理和計(jì)算等領(lǐng)域中有著廣泛的應(yīng)用。與基于熱、磁、聲、機(jī)械和電效應(yīng)的其他技術(shù)相比，全光調(diào)制能夠?qū)崿F(xiàn)最高可達(dá)太赫茲的調(diào)制帶寬。到目前為止，研究者們已經(jīng)利用多種材料設(shè)計(jì)并驗(yàn)證了各式各樣的全光調(diào)制器件，如半導(dǎo)體介質(zhì)波導(dǎo)、膠體等離子體納米晶體、硅基納米天線(xiàn)、支持Mie型共振的砷化鎵納米顆粒、等離子體共振結(jié)構(gòu)、石墨烯包覆的光纖、石墨烯-等離子體狹縫波導(dǎo)等。在實(shí)驗(yàn)中，大多數(shù)全光調(diào)制器都是在可見(jiàn)光和近紅外（IR）波長(zhǎng)范圍內(nèi)工作，但是在中遠(yuǎn)紅外波長(zhǎng)的工作效率并不理想，而這一波段的超快光學(xué)調(diào)制對(duì)于超快分子光譜、空間通信、遙感、生物醫(yī)學(xué)診斷和天文應(yīng)用是非常重要的。因此，研究人員探索了基于光泵亞波長(zhǎng)結(jié)構(gòu)光學(xué)膜的全光調(diào)制器，其工作波長(zhǎng)可以達(dá)到6μm，但是由于光學(xué)材料固有的光學(xué)吸收和/或弱非線(xiàn)性，實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)大于6μm的超快全光調(diào)制器仍然具有挑戰(zhàn)性。在迄今為止研究的所有全光調(diào)制材料中，石墨烯具有線(xiàn)性和無(wú)間隙色散關(guān)系，同時(shí)由于強(qiáng)大的量子限制、增強(qiáng)的載流子-載流子相互作用以及無(wú)質(zhì)量狄拉克費(fèi)米子的存在，石墨烯在亞皮秒時(shí)間尺度上具有超快載流子弛豫，這些特性使得石墨烯有望在可見(jiàn)光到太赫茲的寬光譜區(qū)域?qū)崿F(xiàn)超快全光調(diào)制。

基于石墨烯的光調(diào)制器主要分為三大類(lèi)，即電泵調(diào)制器、熱光調(diào)制器和全光調(diào)制器。其中，電泵石墨烯調(diào)制器已被證明具有高達(dá)35GHz的調(diào)制速度，但是需要受外部控制電路的RC常數(shù)限制；熱光調(diào)制器的響應(yīng)時(shí)間較慢，通常為幾百納秒，同時(shí)還會(huì)受到大多數(shù)材料的緩慢熱擴(kuò)散率限制；石墨烯全光調(diào)制器具有超快的響應(yīng)時(shí)間，一般為皮秒量級(jí)，但是超薄石墨烯層中的有限吸收和超短的光載流子壽命使該全光調(diào)制器需要高泵浦。在已有的研究中，增強(qiáng)光與石墨烯之間相互作用的典型方案包括與介電波導(dǎo)、微光纖、空穴和等離子體狹縫波導(dǎo)的集成。然而，在中紅外波段下實(shí)現(xiàn)基于低泵浦石墨烯的超快全光調(diào)制仍然具有很大的挑戰(zhàn)性。

創(chuàng)新研究

石墨烯具有超快的光學(xué)響應(yīng)和較寬的光譜覆蓋范圍，是一種極具吸引力的全光調(diào)制材料。然而，由于超短的光載流子壽命和在石墨烯中的有限吸收，石墨烯全光調(diào)制器具有需要高泵浦的局限性。Yu Yao教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種基于石墨烯-金屬雜化等離子體的超表面結(jié)構(gòu)的全光調(diào)制器（GMMA），從而在高響應(yīng)速度的前提下實(shí)現(xiàn)了器件的低泵浦，同時(shí)還可以在中紅外波段（超過(guò)6μm）下進(jìn)行高效的工作。解決了傳統(tǒng)全光調(diào)制器的工作波長(zhǎng)受限以及基于石墨烯的全光調(diào)制器需要高泵浦的問(wèn)題。

圖 1 . ** 石墨烯** -金屬雜化 等離子體超表面全光調(diào)制器 （G MMA ）的設(shè)計(jì)理念****和理論建模。（a）泵浦光（沿y軸的電場(chǎng)矢量）和探測(cè)光（沿x軸的電場(chǎng)矢量）入射到表面的裝置示意圖，兩者都聚焦到緊密耦合的天線(xiàn)之間的納米級(jí)熱點(diǎn)。插圖顯示了狄拉克點(diǎn)附近的泵浦和探測(cè)光束與石墨烯的時(shí)間依賴(lài)性相互作用。（b）通過(guò)對(duì)1040 nm（上）處的泵浦和~6.5μm（下）處的探針進(jìn)行全波模擬，獲得石墨烯層中的近場(chǎng)增強(qiáng)。（c）相對(duì)于石墨烯單層，位于GMMA器件 納米級(jí)熱點(diǎn)處的石墨烯片（藍(lán)色曲線(xiàn)）和參考器件的石墨烯（紅色曲線(xiàn)）中的吸收增強(qiáng)。（ **d）由于入射泵浦脈沖（脈沖持續(xù)時(shí)間：100 fs；脈沖通量：~70μJ/**cm ^2^ ），GM MA器件（藍(lán)色曲線(xiàn)，用于納米級(jí)熱點(diǎn)中的石墨烯）、參考器件（紅色曲線(xiàn)）和石墨烯單層（綠色曲線(xiàn)）中石墨烯的模擬瞬態(tài)熱電子溫度。（e）基于隨機(jī)相位近似（RPA）模型的石墨烯表面電導(dǎo)率的實(shí)部和虛部 。（ f）模擬反射光譜（頂部）和差分反射 （底部） 通過(guò)全波模擬獲得的GMMA器件的 反射率， 該模擬的GMMA設(shè)計(jì)參數(shù)與圖1a中的參數(shù)相同。（g）GMMA器件（藍(lán)色曲線(xiàn)）、參考器件（紅色曲線(xiàn)）和懸浮石墨烯單層（綠色曲線(xiàn)）的探針束模擬反射（頂部）和差分反射（底部） 。

具體而言，研究人員通過(guò)將石墨烯與金屬雜化的等離子體超表面集成，從而來(lái)同時(shí)增強(qiáng)納米級(jí)等離子體熱點(diǎn)中泵浦光和探測(cè)光與石墨烯之間的相互作用，最終顯著改善了全光調(diào)制的性能。針對(duì)傳統(tǒng)石墨烯全光調(diào)制器的兩個(gè)局限（光載流子壽命端、石墨烯的有限吸收），一方面，通過(guò)將泵浦光能量聚焦到納米級(jí)熱點(diǎn)上，以產(chǎn)生比不集成超表面的石墨烯器件大得多的光載流子密度。另一方面，用于響應(yīng)探測(cè)光的器件對(duì)熱點(diǎn)處的石墨烯的光學(xué)特性高度敏感，因此產(chǎn)生了強(qiáng)烈的調(diào)制效應(yīng)。基于這樣的設(shè)計(jì)理念，Yu Yao教授團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了近紅外和中紅外波長(zhǎng)的全光調(diào)制器，與純粹基于石墨烯的全光調(diào)制器相比，其所需的泵浦量大大降低（1~2個(gè)數(shù)量級(jí)），并且其光學(xué)調(diào)制性能增強(qiáng)。

圖2 . GMMA全光調(diào)制器的制備與表征。 （ a）GMMA器件的制造步驟。 （ b）制作的Pi形納米天線(xiàn)的SEM圖像。頂部和底部面板中的比例尺分別代表2μm和1μm。 （ c）由FTIR光譜儀和中紅外顯微鏡組成的反射光譜裝置示意圖。 （ d）泵浦波長(zhǎng)為1.04μm 時(shí) ，測(cè)量了GMMA器件對(duì)s 偏振光的吸收光譜（與圖1a相同的設(shè)計(jì)參數(shù)）。 （ e）測(cè)量了GMMA器件對(duì)共振傾角約為6.4μm的p偏振光的反射光譜。 （d） 和 （ e ） 中的插圖代表入射光相對(duì)于納米天線(xiàn)方向的偏振狀態(tài)。

最后，研究人員還開(kāi)展了一系列實(shí)驗(yàn)來(lái)驗(yàn)證所提出的全光調(diào)制器（GMMA）的性能，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表面調(diào)制器的響應(yīng)時(shí)間最終取決于皮秒尺度上石墨烯的超快光載流子弛豫時(shí)間，即該全光調(diào)制器不但具有傳統(tǒng)石墨烯調(diào)制器的超快響應(yīng)時(shí)間（皮秒級(jí)），還具有低泵浦的優(yōu)勢(shì)。類(lèi)似的設(shè)計(jì)理念也適用于中遠(yuǎn)紅外光譜區(qū)域中更長(zhǎng)波長(zhǎng)的全光調(diào)制，有望解決中遠(yuǎn)紅外波長(zhǎng)超快全光調(diào)制器實(shí)現(xiàn)中的挑戰(zhàn)。

圖3. ** 中紅外波長(zhǎng)的全光調(diào)制測(cè)量實(shí)驗(yàn)。（ a）中紅外調(diào)制測(cè)量裝置的 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)圖 **。插圖顯示了GMMA中紅外光學(xué)調(diào)制器的原理圖，該調(diào)制器帶有飛秒激光近紅外泵浦、中紅外連續(xù)波和調(diào)制的中紅外脈沖。（b）與圖1c（黑色）所示的參考裝置和不含石墨烯的MMA結(jié)構(gòu)（紅色）相比，測(cè)量了探測(cè)器對(duì)擬議GMMA光學(xué)調(diào)制器（藍(lán)色）調(diào)制的中紅外激光束輸出（約6.3μm）的光電壓響應(yīng)。（c）考慮到探測(cè)器響應(yīng)時(shí)間，器件在~6.3μm（上）處的調(diào)制反射和中紅外光電探測(cè)器（下）的模擬輸出光電壓響應(yīng)的模擬結(jié)果(≤10納秒）。模擬參數(shù)與****圖1 相同。 （d）在不同入射泵注量下，測(cè)量探測(cè)器對(duì)GMMA光調(diào)制器調(diào)制的中紅外激光束輸出（約6.3μm）的光電壓響應(yīng)。（e） 根據(jù)圖3d中的測(cè)量結(jié)果和模擬結(jié)果（紅色圓圈）作為泵注量的函數(shù)，提取平均峰間檢測(cè)器光電壓響應(yīng)（黑色方塊）。

圖4. ** 近紅外區(qū)超快激光泵浦探針的實(shí)驗(yàn)測(cè)量。（ **a）泵探頭測(cè)量設(shè)置示意圖。插圖顯示了帶有飛秒 激光泵（藍(lán)色）和探針（紅色）脈沖的GMMA調(diào)制器的示意圖。（b）相對(duì)于懸浮石墨烯單層，位于GMMA器件納米級(jí)熱點(diǎn)處的石墨烯片（藍(lán)色曲線(xiàn)）和參考器件的石墨烯（紅色曲線(xiàn)）中的吸收增強(qiáng)。等離子體天線(xiàn)亞表面的天線(xiàn)長(zhǎng)度、寬度、間距和垂直周期分別為360 nm、100 nm、30 nm和600 nm。（c）對(duì)于GMMA器件（藍(lán)色曲線(xiàn)）、參考器件（紅色曲線(xiàn)）和懸浮石墨烯單層（綠色曲線(xiàn)） 的****模擬反射調(diào)制，探針波長(zhǎng)為1560nm時(shí)，具有不同 的時(shí)間延遲。（ d）三個(gè)GMMA器件的反射光譜。（e）圖4d中的三個(gè)裝置和一個(gè)參考裝置的泵探頭差動(dòng)反射測(cè)量結(jié)果。（f）GMMA裝置3在不同泵注量下****的 差分反射 ，表現(xiàn)為 延遲時(shí)間的函數(shù)。（g）GMMA裝置3的泵探頭測(cè)量結(jié)果 。 （h）GMMA裝置3在不同泵注量下更快（左軸）和更慢（右軸）的雙指數(shù)衰減時(shí)間常數(shù)。

論文信息：

該文章被發(fā)表在《Light: Science & Application s 》期刊上，題為“ Ultrafast Low-pump Fluence All-Optical Modulation Based on Graphene-Metal Hybrid Metasurfaces ”，來(lái)自亞利桑那州立大學(xué)的Ali Basiri博士為本文的第一作者，Yu Yao教授為本文的通訊作者，此外，亞利桑那州立大學(xué)光子創(chuàng)新中心也對(duì)本工作提供了幫助。

論文地址：

https://www.nature.com/articles/s41377-022-00787-8