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半導(dǎo)體所在硅上In線的光致相變機(jī)理中取得新進(jìn)展

中科院半導(dǎo)體所 ? 來源:中科院半導(dǎo)體所 ? 2023-04-19 10:52 ? 次閱讀

從 20 世紀(jì)初期開始,量子理論變得尤為重要,對技術(shù)發(fā)展做出了重大貢獻(xiàn)。盡管量子理論取得了很大成功,但由于缺乏非平衡量子系統(tǒng)的框架,其應(yīng)用主要限于平衡系統(tǒng)。隨著超短激光脈沖和自由電子加速器 X 射線的產(chǎn)生推動(dòng)了整個(gè)非平衡超快動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展。超快現(xiàn)象在物理、化學(xué)和生物等領(lǐng)域已被廣泛關(guān)注,例如光致相變、光誘導(dǎo)退磁、高能離子碰撞和分子化學(xué)反應(yīng)等。近期,非平衡超快領(lǐng)域的實(shí)驗(yàn)研究成果諸多發(fā)表于國際頂級期刊,該領(lǐng)域研究已成為當(dāng)前的熱點(diǎn)話題。然而,實(shí)驗(yàn)并不能給出原子尺度的原子/分子位移,對激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)的理解存在諸多爭議。為了理解超快動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象,理論模擬至關(guān)重要。為推動(dòng)超快領(lǐng)域的發(fā)展,和揭開超快動(dòng)力學(xué)過程中的諸多謎團(tuán),近日,中科院半導(dǎo)體所的駱軍委研究團(tuán)隊(duì)和汪林望研究團(tuán)隊(duì)合作發(fā)展了一系列含時(shí)演化的算法,并將這些算法應(yīng)用于不同的領(lǐng)域,其相關(guān)成果均發(fā)表于Science Advances,PNAS,Matter,PRB等國際期刊。

近期,他們將此算法應(yīng)用到Si的(111)表面In線相變中,解決了實(shí)驗(yàn)上的諸多爭議。Si的(111)表面上吸附單個(gè)銦原子層,在室溫下形成 Si(111)-(4×1)-In 兩個(gè)平行鋸齒形 In 鏈組成的量子線結(jié)構(gòu)(圖1b),具有金屬性質(zhì)。當(dāng)溫度降低到125 K 以下,In 原子重新排列成具有 (8×2) 重構(gòu)的四重晶胞扭曲六邊形(圖1a),伴隨著周期性晶格畸變產(chǎn)生一維電荷密度波(CDW),并打開帶隙成為凝聚態(tài)物理中的絕緣體相(窄禁帶半導(dǎo)體) (圖1c )。激光脈沖輻照可以實(shí)現(xiàn)硅上In線在半導(dǎo)體相與金屬相間的超快轉(zhuǎn)變。但是,激光脈沖輻照下的硅上In線在轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體相變后其相干聲子振蕩快速衰減,沒有出現(xiàn)其他量子相變材料中普遍存在的兩個(gè)相間來回振蕩的現(xiàn)象。

為了研究硅上In線在光致相變后相干聲子振蕩快速衰減的微觀機(jī)理。他們利用含時(shí)密度泛函理論(rt-TDDFT)方法模擬了硅上In線(In/Si(111))在激光脈沖輻照下的動(dòng)力學(xué)過程,在理論上重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)中(圖1(g))觀察的半導(dǎo)體相轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傧嗟某爝^程(圖1和圖2)。他們發(fā)現(xiàn)激光脈沖把硅中的價(jià)電子激發(fā)到In線的表面態(tài)S1和S2導(dǎo)帶,由于S1和S2能帶來自單個(gè)In鋸齒鏈上In dimer的成鍵態(tài),光激發(fā)形成使該In dimer變長的原子力,驅(qū)動(dòng)In原子朝著半導(dǎo)體相運(yùn)動(dòng),在晶格周期下In原子的集成運(yùn)動(dòng)形成CDW相干聲子模式,從而導(dǎo)致結(jié)構(gòu)相變(圖3和圖4)。他們揭示,在轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體相后,S1和S2能帶切換為跨越兩個(gè)鋸齒In鏈上的原子,這種能帶成分的轉(zhuǎn)換導(dǎo)致原子驅(qū)動(dòng)力的方向旋轉(zhuǎn)約π/6,阻止了In原子在CDW聲子模式中的集體運(yùn)動(dòng)。從局域原子驅(qū)動(dòng)力進(jìn)行解釋,為光致相變過程提供了更加簡單的物理圖像,為實(shí)驗(yàn)調(diào)控結(jié)構(gòu)相變提供了直觀的理論指導(dǎo)。上述模擬均可在PWmat軟件中實(shí)現(xiàn)。

相關(guān)研究成果以“Origin of Immediate Damping of Coherent Oscillations in Photoinduced Charge-Density-Wave Transition”為題發(fā)表于Phys. Rev. Lett上。論文共同第一作者為劉文浩博士和顧宇翔博士,通訊作者為駱軍委研究員和汪林望研究員。該工作得到了基金委杰出青年基金項(xiàng)目、中國科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)研究計(jì)劃等的支持。

論文全文鏈接:10.1103/PhysRevLett.130.146901

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圖1. 光誘導(dǎo)半導(dǎo)體相(CDW)到金屬相相變的動(dòng)力學(xué)模擬及實(shí)驗(yàn)對比。

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圖2. 原子結(jié)構(gòu)、原子受力和光激發(fā)電子分布隨時(shí)間的演化。

審核編輯 :李倩

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原文標(biāo)題:半導(dǎo)體所在硅上In線的光致相變機(jī)理中取得新進(jìn)展

文章出處:【微信號:bdtdsj,微信公眾號:中科院半導(dǎo)體所】歡迎添加關(guān)注!文章轉(zhuǎn)載請注明出處。

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