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非晶/晶相異質結構MoO2@煤矸石電催化劑助力鋰氧氣電池

鋰電聯盟會長 ? 來源:科學材料站 ? 2023-04-04 17:45 ? 次閱讀

研 究 背 景

高能量密度鋰-氧氣電池正極充放電過程緩慢的氧氣還原反應(ORR)和氧氣析出反應(OER)動力學,導致電池充放電極化大、循環效率低,嚴重制約鋰-氧氣電池實際應用。開發高效、穩定ORR/OER雙功能電催化劑是解決上述問題的關鍵。此外,如何平衡催化劑成本與催化活性是鋰-氧氣電池電極材料研究的瓶頸之一。

煤矸石作為煤炭開采和洗選過程中產生的一種固廢,其不合理排放和無序堆積不僅存在自燃、爆炸等安全問題,還容易誘發一系列環境污染問題。研究發現煤矸石具有獨特片狀結構的多種活性組分,并且表面存在大量吸附位點和羥基官能團,是構造鋰-氧氣電池低成本、高活性電催化劑的理想前驅體。然而,煤矸石儲能化設計目前處于起步階段,其在鋰-氧氣電池中的合理利用仍存在較大挑戰,尚面臨許多關鍵科學問題亟待解決。

文 章 簡 介

基于此,中國礦業大學張吉雄教授/趙帥博士&西南交通大學曾楷博士報道通過酸/堿靜置活化和水熱法成功制備了具有非晶/晶相異質結構MoO2@煤矸石復合材料,并成功應用于鋰-氧氣電池。基于對無定形煤矸石基底和納米MoO2晶體理性設計,獲得具有熱力學和動力學穩定的高活性MoO2@煤矸石正極催化劑,在鋰-氧氣電池中表現出優異的電化學性能(初始放電容量:9748 mAh g?1;循環性能:> 2200 h)。

實驗結合密度泛函理論(DFT)分析揭示MoO2@煤矸石復合材料的高活性歸因于以下三個關鍵因素:N摻雜的MoO2顆粒與煤矸石基底的協同、非晶相/晶相異質結構以及有效改善中間產物LiO2吸/脫附能。本論文首次報道煤基固廢煤矸石被應用于電化學儲能,為煤矸石功能化利用提供新的思路。

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圖1. 圖片摘要。

本 文 要 點

要點一: 采用酸/堿靜置活化結合水熱法成功將晶相N-MoO2納米顆粒錨定在非晶煤矸石表面。非晶態煤矸石提供穩定的基底結構, N摻雜的MoO2納米顆粒提供優異的電化學活性,具有很強的協同增效作用。

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圖2. MoO2@煤矸石催化劑制備示意圖及形貌、物相分析。

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圖3. MoO2@煤矸石催化劑形貌、結構表征。

要點二: MoO2@煤矸石電催化劑呈現出獨特的無定形-結晶相異質結構。該結構一方面有利于暴露豐富的電化學活性位點,另一方面有利于電解液的完全滲透和放電產物的充分堆積。同時,MoO2與煤矸石表面SiO2之間具有強電子耦合作用,可以有效優化催化劑表面電子結構和局部配位環境。

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圖4. MoO2@煤矸石催化劑XPS分析。

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圖5. MoO2@煤矸石催化劑在鋰-氧氣電池中的電化學性能

要點三: DFT計算表明, N摻雜的 MoO2納米晶體可以有效地提高材料的電子導電性和對中間產物LiO2的吸附能力;煤矸石表面SiO2非晶體的存在可以充當“穩定劑”,提高MoO2的結構穩定性。MoO2-SiO2特殊異質結構的形成有助于降低電荷轉移的能壘,增強對放電中間產物的吸附。

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圖5. DFT理論分析






審核編輯:劉清

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原文標題:Small║非晶/晶相異質結構MoO2@煤矸石電催化劑助力鋰氧氣電池

文章出處:【微信號:Recycle-Li-Battery,微信公眾號:鋰電聯盟會長】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

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