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通過(guò)設(shè)計(jì)負(fù)電性量子點(diǎn)添加劑降低界面濃度梯度實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鋅負(fù)極

清新電源 ? 來(lái)源:水系儲(chǔ)能 ? 2023-04-03 09:26 ? 次閱讀

研究背景

由于其高理論體積容量(5855 mAh cm?3)、低氧化還原電位(?0.762 Vvs. SHE)和本征安全性,水系鋅(Zn)電池引起了廣泛的關(guān)注。然而,Zn枝晶的生長(zhǎng)和Zn-電解液界面的副反應(yīng),如氫析出反應(yīng)(HER)和Zn腐蝕,阻礙了其發(fā)展。由于Zn/Zn2+的低氧化還原電位,Zn沉積過(guò)程中,在Zn-電解液界面上析氫反應(yīng)無(wú)法避免,這將導(dǎo)致Zn電池的庫(kù)侖效率(CE)和循環(huán)穩(wěn)定性降低。此外,由于“尖端效應(yīng)”,鋅枝晶生長(zhǎng)加劇了副反應(yīng)和可能的隔膜刺穿,導(dǎo)致在充放電過(guò)程中發(fā)生電池短路。因此,有必要開(kāi)發(fā)具有均勻的Zn沉積/溶解和減少副反應(yīng)的Zn負(fù)極,延長(zhǎng)Zn電池的使用壽命。

為了緩解枝晶問(wèn)題,之前的工作報(bào)道了各種策略來(lái)提高Zn負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性,如界面修飾,電解液優(yōu)化和三維集流體等。其中,電解液添加劑已被廣泛用于誘導(dǎo)無(wú)枝晶Zn沉積,旨在通過(guò)電磁屏蔽效應(yīng)或調(diào)節(jié)Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)。然而,關(guān)于高倍率下界面濃度梯度對(duì)Zn沉積過(guò)程的影響的研究卻鮮有報(bào)道。值得一提的是,高界面濃度梯度不僅降低了鋅離子在電極界面的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),而且促進(jìn)Zn2+在“尖端”上的優(yōu)先聚集,加速了鋅枝晶的生長(zhǎng)。因此,通過(guò)合理設(shè)計(jì)電解液添加劑以緩解界面濃度梯度,進(jìn)而抑制負(fù)極界面的鋅枝晶生長(zhǎng)和負(fù)反應(yīng)發(fā)生將具有很好的應(yīng)用前景。

鑒于此,天津大學(xué)-新加坡國(guó)立大學(xué)福州聯(lián)合學(xué)院和天津大學(xué)的楊全紅教授與楊春鵬教授團(tuán)隊(duì)提出了通過(guò)在電解液中添加N,S摻雜的碳量子點(diǎn)(NSQDs)來(lái)緩解界面濃度梯度以促使Zn的均勻成核沉積。解決了高倍率循環(huán)下,鋅離子在界面的濃度梯度問(wèn)題,實(shí)現(xiàn)了鋅負(fù)極的高倍率穩(wěn)定循環(huán)。

研究亮點(diǎn)

通過(guò)在水系電解液中引入帶負(fù)電荷的量子點(diǎn)添加劑,降低界面的鋅離子濃度梯度,實(shí)現(xiàn)了均勻的鋅沉積;

量子點(diǎn)上豐富的含氧基團(tuán)被金屬Zn還原,從而與氧化的Zn2+相互作用,在Zn表面形成Zn-O鍵。為Zn2+預(yù)成核提供了豐富的位點(diǎn);

由于降低的界面濃度梯度,鋅負(fù)極實(shí)現(xiàn)了高倍率的穩(wěn)定循環(huán),在20 mA cm-2電流密度下,累計(jì)容量高達(dá)5900 mAh cm-2。

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原理示意圖:(a) 高濃度梯度: 鋅負(fù)極存在諸如Zn2+傳輸緩慢、鋅枝晶形成和HER等問(wèn)題。(b) 濃度梯度降低: 形成帶負(fù)電荷的NSQDs層以改善鋅離子的傳輸,促進(jìn)無(wú)枝晶鋅沉積并抑制HER副反應(yīng)。

圖文導(dǎo)讀

圖1.量子點(diǎn)的物理性質(zhì)表征圖.

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圖 1. (a)透射電鏡圖片,(b) 紅外光譜,光電子能譜圖 (c) N1s,(d) S2p, and (e) C1s. (f)NSQDs量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)示意圖.

▲通過(guò)一系列物理表征證明氮硫摻雜量子點(diǎn)材料的成功制備。

圖2. 量子點(diǎn)誘導(dǎo)鋅均勻沉積的機(jī)理圖.

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圖2. (a) 在中性溶液中添加ZnSO4前后NSQDs的zeta電位變化;(b) 顯示了用NSQD分散液浸漬的Zn箔的SEM和EDS mapping;含NSQDs的電解液:沉積容量為(c) 0.5,(d) 1和(e) 2mAh cm?2;普通電解液:沉積容量為 (f) 0.5,(g) 1和(h) 2 mAh cm?2;在(i)普通電解液和(j)含NSQDs電解液中(NSQDs的zeta電位增加)數(shù)值模擬的電位分布。在(k)普通電解液和(l)含NSQDs電解液中(NSQDs的zeta電位增加)的離子濃度分布。

▲量子點(diǎn)表面的懸浮含氧官能團(tuán)可以與鋅發(fā)生反應(yīng)附著在鋅負(fù)極表面。帶有負(fù)電荷的量子點(diǎn)層可以調(diào)節(jié)界面鋅離子濃度梯度,實(shí)現(xiàn)均勻的鋅沉積。通過(guò)理論計(jì)算發(fā)現(xiàn),隨著表面層的zeta電位增加,表面的濃度梯度會(huì)逐步降低,將更有利高倍率下鋅負(fù)極的無(wú)枝晶沉積。

圖3. 電解液的電化學(xué)性質(zhì).

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(a) Zn對(duì)稱電池在使用NSQD添加劑前/后進(jìn)行10個(gè)循環(huán)的EIS譜圖;(b) 5 mA cm?2下Zn2+的成核過(guò)電位測(cè)試;(c) 0.5 mV s?1下Zn沉積/剝離的CV曲線;(d) Zn負(fù)極在有/無(wú)NSQD添加劑條件下的LSV曲線;(e) 在有/無(wú)NSQD添加劑條件下,線性極化曲線顯示Zn箔的腐蝕速率;(f) XRD圖譜顯示浸泡在2M ZnSO4中的有/無(wú)NSQDs的Zn負(fù)極。

▲通過(guò)電化學(xué)表征,可以證明添加了NSQDs添加劑的鋅負(fù)極具備較低的成核過(guò)電位,對(duì)副反應(yīng)的抑制效果也較為明顯。

圖4. 對(duì)稱電池的電化學(xué)性能.

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添加/不添加NSQD添加劑的電池性能;(a)電流密度從0.2到20 mA cm?2時(shí)Zn對(duì)稱電池的倍率性能;(b) 以0.5mAh cm?2的沉積/脫落容量在2mA cm?2下的Zn對(duì)稱電池的循環(huán)性能;(c) 在20 mA cm?2 (1 mAh cm?2)下進(jìn)行的Zn對(duì)稱電池循環(huán)性能;在不添加NSQDs的情況下,10 mA cm?2 (0.5 mAh cm?2)進(jìn)行10個(gè)循環(huán)后的SEM圖像;(d)和添加NSQD的情況下的圖像;(e),(f)Zn//Cu電池的CE曲線。

▲含有NSQDs添加劑的對(duì)稱電池展現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)性能。通過(guò)SEM圖可以觀測(cè)到,含有NSQDs添加劑的鋅負(fù)極經(jīng)過(guò)循環(huán)后顯示出光滑的表面,與無(wú)添加劑形成的枝晶形成鮮明的對(duì)比。

圖5. 全電池性能.

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NSQDs的全電池性能:(a)在不同的充電/放電電流密度下,含有NSQDs的Zn//ZVO的電壓曲線;(b)比較有無(wú)NSQDs添加劑的Zn//ZVO的倍率性能;(c)在4 A g-1的電流密度下,Zn//ZVO電池的容量保持率和CE曲線;(d) ZVO負(fù)載量為4.4 mg cm-2的全電池循環(huán)穩(wěn)定性。(e)含有NSQDs添加劑的軟包電池的循環(huán)穩(wěn)定性。

▲通過(guò)全電池測(cè)試結(jié)果分析,含有NSQDs添加劑的全電池展現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性,組裝軟包電池也可實(shí)現(xiàn)良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

研究結(jié)論

本文提出通過(guò)向電解液中引入負(fù)電性量子點(diǎn)添加劑緩解界面Zn2+濃度梯度,以實(shí)現(xiàn)均勻的Zn沉積。NSQDs具有豐富的含氧官能團(tuán),可以與鋅片反應(yīng),形成有效的NSQDs層。生成的NSQDs層為Zn2+的預(yù)沉積提供豐富的成核位點(diǎn)。同時(shí),在Zn表面附近的帶負(fù)電荷的碳點(diǎn)使電場(chǎng)均勻化并降低了Zn2+在Zn-電解質(zhì)界面上的濃度梯度。通過(guò)緩解界面濃度梯度,添加NSQDs添加劑的對(duì)稱電池表現(xiàn)出了良好的倍率性能。組裝的全電池在循環(huán)1500次后表現(xiàn)出85.9%的高容量保持率。在軟包全電池測(cè)試中依然表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,在循環(huán)250次后保持81%的容量。這項(xiàng)工作展示了一種穩(wěn)定Zn負(fù)極的方法,更重要的是,提供了一種通過(guò)調(diào)節(jié)界面濃度梯度來(lái)抑制鋅枝晶形成的新思路。






審核編輯:劉清

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原文標(biāo)題:『水系鋅電』NUS&TJU楊全紅/楊春教授EnSM:通過(guò)設(shè)計(jì)負(fù)電性量子點(diǎn)添加劑降低界面濃度梯度實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鋅負(fù)極

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