膠體CsPbX3(X=Br、Cl和I)鈣鈦礦納米晶在整個可見光譜上表現(xiàn)出可調(diào)諧的帶隙,在綠色和紅色區(qū)域表現(xiàn)出較高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率。但是,由于缺乏高效的藍(lán)光鈣鈦礦納米晶,限制了它們在光電應(yīng)用中的發(fā)展。
來自復(fù)旦大學(xué)張樹宇副教授團(tuán)隊最新研究表明,CsPbBr3納米晶通過釹摻雜可以實(shí)現(xiàn)從綠光到深藍(lán)光的可調(diào)諧光電發(fā)射,在中心波長在459 nm處的納米晶具有90%的量子產(chǎn)率。
自2015年第一次報告以來,全無機(jī)銫鉛鹵化物鈣鈦礦CsPbX3 (X=Br、Cl和I)納米晶(NCs)經(jīng)歷了快速發(fā)展。由于其高光致發(fā)光量子產(chǎn)率(PLQYs)和窄帶單峰發(fā)射剖面,組成和相關(guān)帶隙的靈活性以及材料合成過程簡單,在發(fā)光二極管、激光器、太陽能電池、和光電探測等領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用潛力。特別是,NCs可以作為白色發(fā)光二極管(WLED)的顏色轉(zhuǎn)換熒光粉,并表現(xiàn)出廣泛的色域覆蓋。此外,光譜的藍(lán)色部分通常是從氯化物基鈣鈦礦NCs中獲得的,該NCs目前具有較低的穩(wěn)定性和相對較低的PLQY,從而限制了鈣鈦礦NCs在器件中的應(yīng)用。
解決這些挑戰(zhàn)的一個有效的解決方案是用B位摻雜劑完全或部分取代Pb2+離子。摻雜離子不僅降低了鉛的毒性,而且可以通過接近優(yōu)化的Goldschmidt公差因子來提高CsPbX3 NCs的熱穩(wěn)定性和相穩(wěn)定性。B位陽離子在決定鈣鈦礦的電子能帶結(jié)構(gòu)及其發(fā)射特性方面也起著至關(guān)重要的作用。最近的研究已經(jīng)證明了成功的B位摻雜采用堿土金屬離子、過渡金屬離子、類金屬離子和鑭系離子。雙發(fā)射是Mn2+、Yb3+、Er3+和Eu3+等摻雜物的另一個常見特征,它來源于鈣鈦礦主體到摻雜客體的能量轉(zhuǎn)移,但是,原始NCs的窄帶單峰發(fā)射不可避免地受到損害。
通過Sn2+,Cd2+,Zn2+或Al3+部分交換Pb2+可以成功地實(shí)現(xiàn)光致發(fā)光(PL)藍(lán)移,而沒有其他發(fā)射峰。但是上述藍(lán)光發(fā)射NCs的PLQY仍然不令人滿意。為了解決這一問題,通過將Nd3+引入到CsPbBr3 NCs中作為B位摻雜劑,合成了高效的藍(lán)色發(fā)射鈣鈦礦NCS。
圖1. a)CsPbBr3:xNd-3+ (x=7.2%) NCs和原始CsPbBr3NCs薄膜的XPS譜。高分辨率XPS光譜分別對應(yīng)于b)Nd3+ 3d,c)Pb2+4f和d)Br? 3d。空心圓形符號表示原始數(shù)據(jù),實(shí)心曲線表示相應(yīng)的擬合曲線。
圖2. Nd/(Nd+ Pb)摻雜比為a)x = 0,b)x = 2.7%,c)x = 3.5%,d)x = 6.0%,e)x = 7.0%,f)x = 7.2%的Nd3+摻雜的CsPbBr3NCs的TEM圖像,插圖中顯示了它們相應(yīng)的高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像。g)所有CsPbBr3:xNd3+樣品的XRD圖譜。h)CsPbBr3:xNd3+(x =7.2%)NC中的Cs,Pb,Nd和Br元素的HAADF-STEM圖像和元素映射,最后一幀顯示元素映射圖像的重疊。
圖3. a)具有不同Nd/(Nd+ Pb)摻雜比率的CsPbBr3:xNd3+ NC膠體溶液的歸一化PL和吸收光譜:PL發(fā)射(實(shí)線,在365nm處激發(fā))和UV-可見吸收光譜(虛線)。插圖顯示了在紫外線激發(fā)下發(fā)光的CsPbBr3:xNd3+ NC膠體溶液的相應(yīng)圖像。b)隨著Nd摻雜比的增加帶隙變寬。
圖4. a)原始CsPbBr3的計算帶結(jié)構(gòu)。軌道特征顯示了Pb 6s,6p和Br 4p軌道。b)原始CsPbBr3的VBM和CBM的部分電荷密度。c)計算的CsPbBr3:xNd3+的能帶結(jié)構(gòu)(x =12.5%)。軌道特征顯示了Pb 6s,6p和Br 4p軌道以及Nd 5d軌道。d)Nd3+摻雜的CsPbBr3的VBM和CBM的部分電荷密度。
圖5. CsPbBr3:xNd3+NCs的溶液時間分辨光致發(fā)光衰減曲線。
圖6. a)WLED的發(fā)射光譜。插圖顯示了工作中的WLED的相關(guān)照片。b)與NTSC電視標(biāo)準(zhǔn)和Rec. 2020年標(biāo)準(zhǔn)相比,本工作中WLED的色域。白點(diǎn)顯示W(wǎng)LED設(shè)備的CIE顏色坐標(biāo)為(0.34,0.33)。
總的來說,通過便捷的室溫合成方法首次成功的將Nd3+成功取代了膠體CsPbBr3 NCs中的Pb2+。摻雜濃度可用于以受控方式將發(fā)射光譜從綠色調(diào)整為藍(lán)色。發(fā)出藍(lán)色的CsPbBr3:xNd3+(x = 7.2%)NCs的PLQY值為90%,光譜寬度為19 nm。使用第一性原理計算證明帶隙可調(diào)性主要由摻雜劑誘導(dǎo)的電子變化驅(qū)動,而PLQY的增加與摻雜劑誘導(dǎo)的電子變化驅(qū)動的激子結(jié)合能增加以及摻雜劑誘導(dǎo)的激子振動子強(qiáng)度提高有關(guān)。這種微觀上的理解為膠體CsPbX3 NC中的B部位組成工程開辟了新的可能性。
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